不同维度的磁性体系在凝聚态物理和材料科学等领域都引起了研究者的广泛兴趣。近年来,磁性钙钛矿与二维本征铁磁体系共同推动了自旋电子学的发展。本篇论文主要利用第一性原理计算对磁性钙钛矿和二维本征铁磁体系的电子结构、磁性、光学性质等进行了有效调控,主要研究内容如下:1.基于第一性原理计算,我们通过氧离子取代氟离子的方式获得了一种新型钙钛矿材料NaMnF1.5O1.5,在钙钛矿氟化物和氧化物之间搭建了桥梁。为了简化,我们选取了包含氧八面体结构的NaMnF1.5O1.5为研究对象,探究了体系的磁性、电子结构、晶格结构等性质以及这些性质随面内双轴应力演变的深层物理机制。研究结果表明,氧八面体的引入诱导了G型反铁磁绝缘体到高温铁磁半金属的相转变。更重要的是,施加的面内双轴张应力能够显著提高NaMnF1.5O1.5的居里温度,甚至可以达到室温。交换耦合常数随张应力的演变趋势可以归因于体系中氧八面体的Jahn-Teller畸变和旋转畸变的协同效应。这些发现有望丰富NaMnF3的多功能性,使其能够成为自旋电子学应用上极具希望的候选材料。2.我们预测了一种具有Janus结构的新型二维本征铁磁双极性半导体Mo2I3Br3,由于其具有较大的磁各向异性能,铁磁稳定性得以保证。声子谱和第一性原理分子动力学模拟的结果分别表明单层Mo2I3Br3具有动力学和热力学稳定性。我们进一步研究了静电掺杂浓度或面内双轴应力对单层Mo2I3Br3的电子结构、磁性、光学性质等的影响。结果表明,空穴掺杂可以使得体系的磁各向异性能和居里温度分别提高4倍和2倍以上。电子结构表明单层Mo2I3Br3费米能级附近的电子态存在较强的自旋极化,因此通过空穴和电子掺杂均能得到稳定的半金属态。有趣的是,单层Mo2I3Br3的金属通道的自旋取向随着电子掺杂浓度的增加发生反转。此外,面内双轴应力也可以有效调节该体系的磁各向异性能和居里温度。3%的张应力使得单层Mo2I3Br3导带底的自旋极化反转,体系转变为间接带隙半导体。最后,较大且可调节的光吸收系数表明了单层Mo2I3Br3具有广阔的光电应用前景。我们的研究结果为少层范德华晶体在磁性存储、自旋电子学、光电器件等的应用上提供了更多的机会。3.针对二维本征铁磁体中铁磁不稳定性依然存在的问题,我们对二维铁磁半导体材料双层Cr2Ge2Te6的电子结构及磁各向异性能进行了调控,确定了双层Cr2Ge2Te6在面内双轴应力或静电掺杂下保持铁磁稳定性的临界范围。超出这一范围,张应力可以诱导铁磁态到反铁磁态的相转变,易磁化轴则随着压应力或静电掺杂浓度的增大而发生面外到面内取向的转变,不利于稳定体系的长程铁磁序。此外,面内双轴压应力可以反转双层Cr2Ge2Te6导带底电子的自旋极化,因此可以通过压应力和静电掺杂的双重调控获得两种类型的半金属。该工作为实现低维材料的铁磁稳定性提供了新的参考依据。