【摘 要】
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分离是化工生产过程中不可或缺的环节,分子尺寸和性质高度相似的气体分子的分离极具挑战。传统的深冷精馏分离技术能耗高、经济效益低,相比而言,吸附分离技术具有能耗低、操作简单、效率高等优势而备受关注。吸附分离技术的关键在于高效吸附剂的开发,然而当前常见的吸附剂仍存在稳定性较差、制备成本高和难以商业化大规模应用等缺点。多孔碳材料因稳定性好、吸附容量高、孔结构可控、孔表面特性可调等优点成为广泛研究的对象,尤
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分离是化工生产过程中不可或缺的环节,分子尺寸和性质高度相似的气体分子的分离极具挑战。传统的深冷精馏分离技术能耗高、经济效益低,相比而言,吸附分离技术具有能耗低、操作简单、效率高等优势而备受关注。吸附分离技术的关键在于高效吸附剂的开发,然而当前常见的吸附剂仍存在稳定性较差、制备成本高和难以商业化大规模应用等缺点。多孔碳材料因稳定性好、吸附容量高、孔结构可控、孔表面特性可调等优点成为广泛研究的对象,尤其是利用生物质制备碳材料,具有经济、可再生等优点。为此,本论文聚焦于以原料价廉易得的生物质为原料,开发较温和的碳材料制备方法,获得大比表面积、高密度吸附作用位点的生物质基碳材料,考察其在捕获微量二氧化硫和分离乙炔/乙烯/二氧化碳体系中的应用性能,为生物质基碳材料在微量有害气体去除以及吸附分离一步直接获取高纯乙烯的工业应用提供理论基础和应用参考。具体内容如下:首先,以废弃生物质樟树籽壳为原料,开发了一种简便的方法制备大比表面积的超微孔碳材料(CSHs),通过改变致孔剂/樟树籽壳的比例调控多孔碳的表面特性和孔环境。所制备的多孔碳在298 K和1.0 bar下展现出超高的SO2吸附能力(20.7 mmol g-1),以及优异的SO2/CO2(56)、SO2/CH4(378)、SO2/N2(9110)IAST吸附分离选择性。动态穿透实验进一步验证了所制备的碳材料在氧气存在从实际烟道气中捕获微量SO2的优异性能。进一步采用盐酸羟胺同时作为致孔剂和氮/氧源,制备了氮,氧-掺杂超微孔碳材料。氮气吸附及元素分析实验结果表明,所制备的碳材料孔径分布窄(0.4-0.6nm),同时具有高氮和高氧含量,为乙炔及二氧化碳的吸附提供了大量的作用位点。在298 K和1.0 bar下,吸附剂对乙炔吸附量达2.24 mmol g-1,对乙炔/乙烯(10.2)、二氧化碳/乙烯(1.9)均表现出高分离选择性。通过动态穿透实验评价了所制备碳材料对三元气体混合物(C2H2/C2H4/CO2)的分离性能,结果表明,该碳材料能够选择性吸附乙炔和二氧化碳,实现从三元气体混合物直接生产聚合物级乙烯。
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