【摘 要】
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锂硫电池因具有高比能量密度、高理论比容量、安全无毒和硫储量丰富等优势受到广泛关注和深入研究。硫与高导电性材料结合的策略成为提高锂硫电池性能的重要方法。炭气凝胶（CA）因其大的比表面积和高的导电性优势已成为硫电极的关键支撑材料。本论文通过简便的方法制备具有特定结构的原位氮掺杂炭气凝胶,并与硫构成复合电极,有效地抑制“穿梭效应”,明显提高锂硫电池的电化学性能。本工作通过间苯二胺与甲醛反应,采用简便的溶
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锂硫电池因具有高比能量密度、高理论比容量、安全无毒和硫储量丰富等优势受到广泛关注和深入研究。硫与高导电性材料结合的策略成为提高锂硫电池性能的重要方法。炭气凝胶（CA）因其大的比表面积和高的导电性优势已成为硫电极的关键支撑材料。本论文通过简便的方法制备具有特定结构的原位氮掺杂炭气凝胶,并与硫构成复合电极,有效地抑制“穿梭效应”,明显提高锂硫电池的电化学性能。本工作通过间苯二胺与甲醛反应,采用简便的溶胶-凝胶法和后续的高温碳化过程,成功制备了原位高含量的氮掺杂炭气凝胶（NCA）。所制备的NCA纳米球呈现出特定的交联骨架结构,具有大的比表面积和高的载硫量。含氮的NCA阴极材料具有大量的活性位点,实现对多硫化锂（Li PSs）的吸附,呈现出优良的电化学性能。碳硫复合电极NCA/S在0.2 C下呈现了1247 m Ah/g的首次放电容量。NCA/S阴极在0.5 C下经历300次循环后仍然具有797 m Ah/g的容量。并且在充放电循环过程中,电池容量衰减缓慢,每个循环容量损失率仅为0.083%,具有优良的循环稳定性。提高的电化学性能主要归结于材料中均匀分布的氮的强吸附作用,有效地防止了多硫化物（PSs）的逃离,抑制了穿梭效应并且提高了活性硫的利用率。在上述工作的基础上,利用间苯二胺、甲醛和硝酸铜制备出铜氮共掺杂炭气凝胶（Cu-NCA）。Cu-NCA材料不仅继承了均匀分布的氮,还成功地实现了铜元素的均匀分散。铜氮共掺杂球形炭气凝胶作为硫的支撑材料具有丰富的活性位点,可以有效地锚固多硫化物,减缓了其迁移与扩散,抑制穿梭效应,呈现出优良的电化学性能。特别地,2-Cu-NCA/S复合阴极材料在0.2 C电流密度下呈现出1305m Ah/g的高放电比容量。含2-Cu-NCA/S电极的锂硫电池在0.5 C下经历300圈充放电循环后仍然具有超过890 m Ah/g的容量和呈现出仅为0.075%的循环容量衰减率。碳硫电极的三维网络结有利于增强电子的传导性,提高正极的放电比容量;同时铜氮的协同作用能够锚固Li PSs,提高活性硫的利用率,改善电池的电化学性能。
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