Zr(OH)4/C复合颗粒电极电促除氟与电化学性能研究

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本研究主要是将碳的导电性和羟基氧化锆的氟亲和力相结合,开发出一种具有高效除氟性能的复合颗粒电极,并在三维电极反应器中检验其电促除氟效果。研究中选用了导电乙炔碳黑(AB)、碳纤维(CF)、石墨(GP)和膨胀石墨(EG)分别与羟基氧化锆粉末混合制备一系列不同碳比例的复合颗粒电极,研究了电极导电性与碳导电介质比例的关系和在相同导电性时,不同碳导电介质制备的复合颗粒电极的电促除氟效果,并结合SEM. BET和循环伏安曲线等技术对电极进行了表征分析。结果表明:导电性相近的10%AB、30%CF、35%GP和40%EG的复合颗粒电极表面疏松多孔,比表面积逐渐减小,平均孔径在40-50nm之间,比电容分别达到3.68、2.37、2.65和2.11F/g。在4V条件下,电极的吸附量分别提高了43.4%、18.8%、41.3%和44.7%,其中10%AB的绝对增量最大。在改善电极导电性和比电容上,AB明显优于其他3种碳导电介质。选择AB为研究碳导电介质,研究了不同AB比例的复合颗粒电极的电促除氟效果和操作条件、溶液性质对除氟过程的影响,利用SEM-EDX、BET、FTIR等对吸附前后复合颗粒电极性质进行了表征,并初步研究了复合颗粒电极的再生性能。结果表明:当AB比例为20%时,电促效果达到最大值7.60mg/g,体系的最佳板间电压为4V;空床流速(SV)和溶液初始浓度对电极的除氟能力有较大的影响,SV或者浓度越大,吸附量越小,但并不影响电促效果的体现;SO42-、NO3对电促无显著影响,PO43-、HCO3和CO32-会导致复合颗粒电极除氟能力和电促效果的降低,而Cl-的出现则会促进电促吸附;20%AB表面疏松多孔,吸附前后比表面积和孔容略有增大,吸附后电极上具有显著的F元素分布,电极内部传质过程受到一定的阻碍;20%AB能够取得较好的脱附效率,但再生后的再吸附效果显著降低。研究中还采用循环伏安法和交流阻抗谱研究了不同AB比例的复合颗粒电极的电化学性能。结果表明:循环伏安法和交流阻抗谱的数据取得好的一致性;随着AB比例的升高,电极的导电性逐渐增强,比电容逐渐增大,而电极内的电荷传递电阻却逐渐增加。
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