石墨烯具有一系列优异的力学、电学、热学等性能,为其提供了广阔的应用前景。目前石墨烯的研究已经取得了诸多进展,无论是在功能化石墨烯、复合材料,还是在石墨烯宏观组装材料领域已有大量的研究工作报道。然而,仍然存在一些尚未解决的难题：1)如何制备高浓度单片分散的功能化石墨烯；2)石墨烯基宏观有序复合材料的连续化制备；3)高含量石墨烯有序复合材料的简便组装方法。针对这些难题,本文开展了相应研究,取得主要结果如下：1、多羟基超支化聚缩水甘油醚(HPG)和氧化石墨烯一步反应,制备了超支化聚合物功能化石墨烯。所得“三明治”状石墨烯杂化体在极性溶剂中具有非常好的单片分散性。随HPG分子量增大,功能化石墨烯中HPG含量和羟基密度会逐渐增加,当HPG分子量为125.8k时,羟基密度最高(7.75mmol/g)。功能化石墨烯表面的大量羟基使其可作为反应平台,通过进一步改性得到长链烷基功能化石墨烯和Pt纳米粒子功能化石墨烯,后者可用作催化剂,如可高效催化对硝基苯酚的模型还原过程。2、发现并确认了HPG功能化石墨烯液晶有序结构,通过湿纺组装方法实现了石墨烯基仿贝壳纤维的连续制备。“三明治”状石墨烯杂化体具有高度可溶性,在高浓度下自发形成液晶有序织构,通过湿纺组装技术能有效地将溶液中的有序结构转移到固体纤维中,得到具有规整“砖-灰”层状结构的连续仿贝壳纤维,实现了石墨烯宏观有序复合材料的连续化制备。在规整的层状结构中,HPG有序的氢键阵列增强了石墨烯层间作用力,为仿贝壳复合纤维提供了较高的断裂强度(125 MPa),引入离子交联可进一步提高至145MPa。这种规整结构还使得仿贝壳纤维具有良好的耐化学腐蚀性,在1M盐酸、1M氢氧化钠溶液或饱和DMF/LiCl溶液中浸泡3天后其强度没有明显下降。3、提出简便的“液晶自模板”法制备连续高强仿贝壳纤维。即在氧化石墨烯液晶“主体”模板中加入“客体”分子HPG,通过湿纺组装得到具有仿贝壳“砖-灰”层状结构的高强纤维。“液晶自模板”法具有简便、高效、易操作等优点,能有效控制石墨烯的含量,并且所得材料具有规整层状结构,为其提供了较高的拉伸强度(555 MPa),共价键交联之后强度提高至652 MPa。仿贝壳复合纤维还具有优异的韧性(18 MJ/m3)和良好的导电性能(5261 S/m)。4、验证了“液晶自模板”法的普适性。采用其他客体物质如聚乙烯醇、Ag纳米粒子和天然高分子海藻酸钠,通过“液晶自模板”复合纺丝组装法制备出多种石墨烯基仿贝壳纤维,表明这一组装方法通用、高效、简便。详细研究了石墨烯-海藻酸钠复合液晶体系。石墨烯的含量可在10-80wt%范围内随意调节,当石墨烯含量在40wt%时,得到最高拉伸强度(785MPa)和较高模量(55 GPa)的仿贝壳复合纤维。石墨烯基仿贝壳复合纤维具有高强度、可导电、良好的柔韧性等优点,可用于制备高性能复合材料、导电织物、柔性器件等。