【摘 要】
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葡萄糖是自然界存在最广泛、最廉价的六碳糖,以葡萄糖为底物可以生产高价值化学品如乳酸及其衍生物、果糖等。乳酸及其衍生物用途广泛,如用于食品加工、医药、化妆品等领域。此外,乳酸在合成聚乳酸方面有很大的潜力,聚乳酸是生物相容的,适用于体内医疗领域,如缝合线、药物涂层和假体等,也可以作为可降解塑料、薄膜和纺织品的原料等。葡萄糖异构化为果糖的反应不仅是葡萄糖转化为乳酸酯、5-羟甲基糠醛、乙酰丙酸等重要平台化
【基金项目】
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国家自然科学基金(批准号:21871236);
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葡萄糖是自然界存在最广泛、最廉价的六碳糖,以葡萄糖为底物可以生产高价值化学品如乳酸及其衍生物、果糖等。乳酸及其衍生物用途广泛,如用于食品加工、医药、化妆品等领域。此外,乳酸在合成聚乳酸方面有很大的潜力,聚乳酸是生物相容的,适用于体内医疗领域,如缝合线、药物涂层和假体等,也可以作为可降解塑料、薄膜和纺织品的原料等。葡萄糖异构化为果糖的反应不仅是葡萄糖转化为乳酸酯、5-羟甲基糠醛、乙酰丙酸等重要平台化学品的初始步反应,还用于工业化生产高果糖玉米糖浆。目前,Sn-Beta分子筛是催化己糖转化的最具前途的多相催化剂之一。Sn-Beta分子筛的经典合成方法是水热合成法。与其他合成方法相比,含F-介质水热法合成的Sn-Beta分子筛硅羟基缺陷位少,水热稳定性高,但是引入骨架中的Sn量有限,一般通过该法合成的Sn-Beta分子筛的最大理论Sn含量为2 wt%(nsi/nSn=100)。Sn-Beta分子筛中骨架Sn具有Lewis酸性,是催化活性中心,因此分子筛的催化性能与骨架Sn量密切相关。本论文采用含F-介质水热法合成了一系列不同Sn含量的Sn-Beta分子筛(nsi/nSn=1600~100),探究了凝胶中Sn含量对分子筛形貌、尺寸和酸性等的影响,并考察了 Sn-Beta分子筛中Sn含量对催化葡萄糖转化为乳酸甲酯和葡萄糖异构化为果糖的影响。随着凝胶中Sn含量的增加,分子筛完全晶化所需的时间增加,晶体形貌由削尖八面体变成了板状。同时完全晶化的分子筛中骨架Sn、非骨架Sn和硅羟基缺陷位的数量也随着凝胶中Sn量的增加而增加。在葡萄糖制备乳酸甲酯的反应中,随着骨架Sn量的增加,乳酸甲酯的TOF值(turnover frequency)逐渐减小。在循环反应中,在Sn含量较高的分子筛(Sn-Beta-100、Sn-Beta-200 和 Sn-Beta-400)催化下,生成 MLA 的初始活性明显增加;在 Sn 含量较低的分子筛(Sn-Beta-800、Sn-Beta-1200 和 Sn-Beta-1600)催化下,生成MLA的初始活性降低。以溶剂甲醇和羰基化合物丙酮为探针分子的FT-IR光谱显示,甲醇和丙酮在Sn-Beta上发生强吸附,使得硅羟基数量减少,Sn活性位被占据,影响了不同Sn含量的Sn-Beta分子筛的循环使用性能。从MLA的收率和生产效率方面考虑,nsi/nSn为400~200时分子筛的催化性能较好。在 140℃ 反应 20 h,Sn-Beta-200 和 Sn-Beta-400 上,MLA 收率分别为 35%和 30%,生产效率分别为 109 gMLA kgcatalyst-1 h-1 和 100 gMLA kgcatalyst-1 h-1。在葡萄糖异构化为果糖的反应中,随着分子筛中Sn含量的增加,单位时间内生成的果糖增多,其中甲醇中单位时间内生成的果糖比水多,原因可能与溶剂和骨架Sn的相互作用有关。延长反应时间,生成的果糖会进一步反应生成副产物。综合最高果糖收率和单位时间内果糖的收率,nSi/nSn在400~200范围内时Sn-Beta分子筛催化性能比较优异,Sn-Beta-200和Sn-Beta-400催化下90℃反应1 h,甲醇中果糖收率分别为19%和18%,水中果糖收率分别为22%和16%。
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