近红外发光I-IV族量子点的水相合成及其在分析中的应用

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近红外量子点以其不同于传统荧光染料的优异的光学性质,使其在太阳能电池、化学分析、药物残留检测、光催化、LED等领域等方面得到广泛的应用。水相合成法具有操作简单、生物相容性好等优点。本文主要在常温下利用水相法一步合成了低毒的近红外荧光量子点,并在此基础上重点探究了Ag2S、Ag2Se量子点作为荧光探针在分析领域和生物领域(金属离子和抗生素检测)方面的具体应用。  论文主要内容如下:  (1)采用常温水相制备了近红外发光的Ag2S、Ag2Se量子点(QDs)。同时研究了原料的摩尔比、pH值、表面活性剂、温度、反应时间等因素对Ag2S、Ag2Se量子点荧光性质以及光学稳定性的影响,并利用X射线粉末衍射、透射电镜、荧光光谱仪和紫外可见吸收光谱等仪器对量子点的形貌,结构,价态等进行了表征。研究表明:当表面修饰剂为N-乙酰基-L-半胱氨酸,溶液体系pH值为4.2-4.4时,N-乙酰基-L-半胱氨酸/Ag+的摩尔比为6/5,Ag+/X(X=S、Se)的摩尔比分别为5/1、20/3时,制备的水溶性近红外发光的NAC-Ag2S/ Ag2SeQDs荧光性能最好。在研究Ag2S、Ag2Se QDs的稳定性的过程中发现,在常温保存的条件下Ag2S、Ag2Se QD的荧光强度在80天内基本保持不变;Ag2S、Ag2SeQDs的荧光强度在氙灯照射480min后仍基本保持不变。  (2)将Ag2S、Ag2Se作为荧光探针,基于荧光猝灭机理分别用来检测溶液中的Cu2+、Hg2+、Ag+浓度。研究表明,Ag2S、Ag2SeQDs的荧光特征峰强度变化与三者金属离子浓度之间呈现良好的线性关系。  (3)利用Ag2S、Ag2Se QDs作为荧光探针定量检测硫酸链霉素发现,硫酸链霉素能在一定程度上增强Ag2S、Ag2Se QDs的荧光强度,Ag2SQDs的相对荧光增强程度I与2.5×10-7~17.5×10-7mol/L范围内的硫酸链霉素呈现出良好的线性关系,拟合后线性方程:I=0.009+1.032C,线性相关系数R=0.9971,Ag2S QDs对硫酸链霉素的最低检测限为1.99×10-7mol/L。Ag2Se量子点与硫酸链霉素在5×10-7~15×10-7mol/L范围内呈线性关系,拟合后线性方程:I=0.791+0.064C,线性相关系数R=0.9979,Ag2Se QDs对硫酸链霉素的最低检测限为2.3×10-7mol/L。
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