【摘 要】
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CO是一种无色无味的有毒气体,主要来源于汽车尾气,动物残骸,以及矿物质燃料的不完全燃烧。由于其会对人体造成巨大的危害,因此亟需制备高活性的催化剂去除CO。目前,过渡金属氧化物被发现能够有效地催化CO氧化,而其活性主要受金属与氧化物间的相互作用影响。因此,可以通过调控金属与氧化物间的相互作用来提高催化剂的催化性能。而相互作用的调控可分为几何调控和电子调控。我们首先通过电子调控以OMP-NH2为模板合
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CO是一种无色无味的有毒气体,主要来源于汽车尾气,动物残骸,以及矿物质燃料的不完全燃烧。由于其会对人体造成巨大的危害,因此亟需制备高活性的催化剂去除CO。目前,过渡金属氧化物被发现能够有效地催化CO氧化,而其活性主要受金属与氧化物间的相互作用影响。因此,可以通过调控金属与氧化物间的相互作用来提高催化剂的催化性能。而相互作用的调控可分为几何调控和电子调控。我们首先通过电子调控以OMP-NH2为模板合成了具有高浓度氧空位的Au-Ce O2-P催化剂,其具备良好的催化氧化CO的性能(T100=10℃)。此外,鉴于机械铸造法是一种绿色、便捷的合成方式,我们利用该方法以OMP-NH2为模板合成了一系列介孔X%Cu O/Ce O2-OMP催化剂,其具备良好的催化氧化CO的性能(T100=80℃),具体内容如下:(1)在CO氧化进程中,铈基催化剂界面处的活性氧会与吸附的CO反应,而其表面的氧浓度由表面缺陷决定。因此,如何构建具有高浓度氧空位的铈基催化剂是提高催化性能的关键。而当固溶体形成时会引起晶格畸变产生氧空位,有效地促进催化剂的催化性能。本论文以OMP-NH2和碱性环境为辅助,简单制备了Au-Ce-O固溶体及高度分散的Au-NPs催化剂。OMP-NH2不仅作为介孔结构的牺牲模板,而且可以作为促进Au-Ce-O催化剂界面相互作用的氨基源。为了探究所得催化剂的催化性能,对合成的Au-Ce O2-P样品进行了一系列表征。结果表明,OMP-NH2有利于形成富氧空位的Au-Ce-O固溶体。在Au-Ce O2-P催化剂中,Au-Ce O2-9.6具有最高氧空位浓度为13.98%,H2消耗量为1.02 mmol/g,表现出最好的催化活性,在10℃实现百分百CO转化(空速为21600 m L(h gcat)-1)。(2)铜铈催化剂是一种具有较宽活化窗口温度的CO氧化催化剂,为了增强铜铈间的相互作用,最有效的策略是使铜物种高度分散在氧化铈表面。本论文利用有序介孔聚合物OMP-NH2为牺牲模板,采用机械铸造法合成了介孔X%Cu O/Ce O2-OMP催化剂。在模板剂OMP-NH2的参与下,可以在一定程度上保持催化剂的形貌,使得样品在焙烧后形成介孔X%Cu O/Ce O2-OMP催化剂。为了探究X%Cu O/Ce O2-OMP催化剂的催化性能,对其进行了一系列表征。结果表明,在合成的一系列Cu/Ce比例的样品中,5%Cu O/Ce O2-OMP的表面氧空位浓度为10.46%,表现出最好的催化活性,在80℃实现百分百CO转化(空速为21600 m L(h gcat)-1)。
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