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燃料电池是一种将化学能通过电极反应直接转换成电能的高效率、低污染的能量转换装置,质子交换膜燃料电池是其中最具有发展前景的一种。由于质子交换膜燃料电池利用氢气作为燃料,所以碳氢燃料需要通过一系列化学过程来产生氢气。目前工业应用上的燃料处理过程主要包括天然气或者液体燃料的水汽重整以及水煤气转换反应,所得到的富氢气流中包含一定量的一氧化碳,这会使得电池的阳极铂电极中毒。必须通过CO选择性消除技术以满足燃料电池的使用需求。催化化学方法,包括一氧化碳优先氧化和一氧化碳选择性甲烷化,能够有效地选择性消除富氢气氛中CO。负载Ru催化剂是用于选择性消除富氢气氛中CO反应过程的典型催化剂体系,其载体对其反应活性有很大影响。本论文研究了不同晶相结构和形貌TiO2对负载Ru催化剂的结构和在富氢气氛中CO选择甲烷化反应性能的影响。
第1章介绍了本论文的研究背景和相关文献综述,包括选择性消除富氢气氛中CO反应的研究进展,以及钛酸纳米结构与不同晶相结构和形貌TiO2的合成方法。
第2章和第3章详细介绍了本论文的研究工作。对水热法得到的钛酸纳米纤维前体,通过不同后处理方法合成了多种纳米结构的TiO2。采用N2等温吸附和BET比表面、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和能量分散X射线(EDX)分析表征了TiO2及负载Ru催化剂的微结构,包括比表面、晶相结构和形貌以及Ru纳米颗粒尺寸分布等。对负载Ru催化剂在富氢条件下CO选择甲烷化反应活性测试表明:金红石相TiO2和TiO2-B为载体负载的Ru催化剂比锐钛矿相TiO2负载的Ru催化剂表现出更高的反应性能。其活性区别说明了不同晶相结构和形貌TiO2载体与Ru纳米颗粒的相互作用存在差异。