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飞秒强激光经聚焦后,其电场强度可接近或超过氢原子中束缚电子的库仑场强,因此飞秒激光和透明介质材料的相互作用具有很强的非线性。在飞秒激光照射下,介质材料中价带电子通过多光子电离或者碰撞电离等非线性电离产生导带电子,导带电子通过非线性吸收进一步吸收激光能量,最终导致材料的永久性破坏。同时,材料对激光场的非线性响应反过来会影响激光脉冲在材料中的传输。飞秒激光脉冲以超高速和超高峰值强度将其能量准确地集中在限定的作用区域,从而可以在透明介质材料中实现微米甚至纳米尺度的精细加工。飞秒激光超快特性还可以用来研究飞秒时间分辨的物理、化学、生物学和光电子学等领域的有关瞬态动力学过程。
本论文从实验上研究了飞秒激光作用下氧化镁和氟化钙等晶体材料的烧蚀及其超快动力学过程;从理论上探讨了多光子电离和碰撞电离在材料破坏中的相对作用,建立了二维有限元模型,并从理论上研究了微爆炸机理。
本论文的工作以及所取得的主要创新性成果归纳如下:
1.根据烧蚀斑面积和激光脉冲能量之间的对数关系,从实验上测量了800nm飞秒激光作用下MgO、SiO2和YAG等不同带隙晶体材料的破坏阈值Fth与激光脉宽τ的依赖关系。利用扫描电子显微镜观察了烧蚀斑形貌。研究发现,随飞秒激光脉宽增加,破坏阈值缓慢增大,但破坏阈值与脉宽的关系偏离热烧蚀规律Fth∝τ1/2。
2.采用泵浦-探针技术,测量了不同能量和不同脉宽的泵浦光照射下探针光的时间分辨反射率演化,实验研究了MgO和CaF2的电子激发和弛豫等超快动力学过程。在泵浦光峰值附近,探针光反射率开始上升;在泵浦光脉冲后半段,反射率迅速上升。研究表明,多光子电离在导带电子激发过程中起产生“种子”电子的作用,而大部分导带电子是通过后续碰撞电离产生的。CaF2容易形成自陷激子且有较强的电子-声子耦合作用,在强激光作用下,除了发生库仑爆炸飞出外,还可能发生超快熔化效应。MgO是较弱的电子-声子耦合材料,其烧蚀主要是通过光电发射等形成强静电场诱导库仑爆炸形成的;其离子粒子飞出时间约15ps,如此短暂的烧蚀时间有效地抑制了热学和流体力学效应,有利于提高微加工精度。
3.从理论上研究了飞秒激光作用下若干介质材料的破坏机制。将二阶、三阶微扰的量子方法和经典理论相结合,计算了导带电子光吸收速率。结合Keldysh理论和double-flux模型,探讨了光致电离和碰撞电离在导带电子激发过程中的作用,计算了破坏阈值与脉宽的依赖关系及时间分辨反射率的演化。计算结果表明,在本论文研究的脉冲宽度范围内(约40~1000fs),碰撞电离在MgO、石英晶体等宽带隙介质材料的导带电子激发过程中起重要作用;而在较窄带隙YAG晶体中,光致电离和碰撞电离的作用和激光脉宽有关。
4.利用有限元方法进行数值计算,从理论上研究了微爆炸机理。E.Mazur等人提出了微爆炸模型,然而,他们仅对微爆炸作了实验研究和初步讨论,并没有进行深入的理论研究。本文建立了一个二维有限元模型,计算了石英玻璃中导带电子的产生、电子气中能量的沉积、导带电子和能量的扩散、以及随后形成的静电场分布。结果表明,由于导带电子扩散在激光焦斑中心区形成了强静电场,在强静电力作用下,材料晶格将发生破坏。在高能量集中的激光焦斑中心区,由于高温高压等离子体迅速膨胀,将发生材料向周围喷出形成微孔,在微孔周围形成材料高密度区。本文作者的理论结果较好的解释了微爆炸机理和具有大纵横比的微结构的形成过程。