基于HKUST-1 MOF材料的耐有机溶剂复合纳滤膜的制备与性能研究

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:lionfirst
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作为一种基于膜的分离技术,有机溶剂纳滤(OSN)可以有效地分离液体有机混合物。与蒸馏、萃取和吸附等传统的液体有机混合物分离技术相比,有机溶剂纳滤技术不仅具有成本低廉和环境友好等优点,其操作安全性也大大提高。虽然有机溶剂纳滤技术在液体有机混合物分离领域具有良好的应用前景,但较低的有机溶剂渗透通量制约了其在工业中的广泛应用。因此,制备高渗透通量的耐有机溶剂纳滤膜,是实现有机溶剂纳滤膜分离技术大规模应用的关键。本研究制备了一种薄膜复合材料(TFC)型耐有机溶剂纳滤膜,该膜是在交联聚酰亚胺(PI)超滤基底上先通过原位生长法制备了一层HKUST-1 MOF中间层,然后在其表面通过哌嗪(PIP)和1,3,5-苯三甲酰氯(TMC)的界面聚合(IP)反应制备了聚酰胺(PA)分离层。首先,交联的PI超滤底膜上的氨基将Cu2+均匀锚定到底膜上,增强了中间层的稳定性。其次,MOF中间层控制了IP过程中PIP的跨界面扩散,促进了薄且致密的聚酰胺(PA)分离层的形成。制备的复合纳滤膜对甲醇的渗透通量高达9.59 L·m-2·h-1·bar-1,同时对带负电荷的考马斯亮蓝(Brilliant Blue G 250)染料(MW=858.05 g·mol-1)的截留率达到了98.8%。此外,制备的TFC复合纳滤膜在极性非质子溶剂(如N,N-二甲基甲酰胺)中表现出优异的稳定性。为进一步提升纳滤膜的性能,制备了基于二维(2D)HKUST-1 MOF纳米片的纳滤膜。本论文分别从制备2D MOF纳米片及聚阳离子聚合物调节组装两个角度出发,首先在分子水平上设计制备了2D MOF纳米片,之后采用聚乙烯亚胺(PEI)对2D MOF纳米片进行组装,制备了基于2D MOF纳米片的高通量纳滤膜以提高分离效率。实验结果表明,聚阳离子聚合物调节组装的纳米片分离膜可提供高达331.9 L·m-2·h-1·bar-1的甲醇渗透通量和较高的孟加拉玫瑰红(RB MW=1017 g·mol-1)染料的截留率(95.8%)。
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