【摘 要】
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电介质电容器具有功率密度高、充放电速度快和温度稳定好的特性,广泛应用于新能源汽车、石油探测和航空航天等领域,是电力电子和脉冲功率技术的关键元件。随着可持续能源和脉冲功率技术的不断发展,对电介质电容器的储能特性和温度稳定性等特性要求越来越高,传统的陶瓷电容器工作均低于150℃,无法满足其应用要求。本文以0.94Na0.5Bi0.5TiO3-0.06BaTiO3（BNT-BT）为研究对象,利用其高饱和
【基金项目】
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国家自然科学基金（编号:61601359）； 陕西省科技计划项目（编号:2019JM-300）；
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电介质电容器具有功率密度高、充放电速度快和温度稳定好的特性,广泛应用于新能源汽车、石油探测和航空航天等领域,是电力电子和脉冲功率技术的关键元件。随着可持续能源和脉冲功率技术的不断发展,对电介质电容器的储能特性和温度稳定性等特性要求越来越高,传统的陶瓷电容器工作均低于150℃,无法满足其应用要求。本文以0.94Na0.5Bi0.5TiO3-0.06BaTiO3（BNT-BT）为研究对象,利用其高饱和极化强度和双介电峰的优势,通过组分掺杂诱导弛豫化、稀土掺杂减少氧空位含量和添加具有高击穿场强的氧化物并优化制备工艺,以获得良好储能特性和温度稳定性的电介质材料。同时,对影响其储能性质和介电性能温度稳定性的物理机制进行了探究。论文的主要内容包括以下几个方面:通过传统固相反应法制备了三元体系（0.94-x）Na0.5Bi0.5TiO3-xSrNb2O6-0.06BaTiO3（简记为BNT-100xSNO-6BT）铁电陶瓷,系统研究SrNb2O6（SNO）的掺杂对材料基体的物相结构、介电性能,储能性能和导电性能的影响规律并揭示相关物理机制。研究结果表明,所有样品均呈现出赝立方钙钛矿结构,当SrNb2O6的掺杂量超过0.05后,有第二相Bi2Ti2O7产生。SNO的引入导致长程有序的铁电畴转化为随机取向的极性纳米微区（polar nano-regions,PNRs）,而且氧八面体之间耦合效应的削弱扩宽了三方相和四方相PNRs共存温区;最终实现了陶瓷介电性能和储能性能温度稳定性的提高。其中,掺杂量为x=0.03的样品在27℃～402℃的宽温度范围内表现出最佳的介电温度稳定性（△ε’/ε’150℃≤±15%）,且在150℃具有相对较高的介电常数（2092）。此外,在80 kV/cm的低电场强度下,该样品的储能密度和储能效率分别为0.96 J/cm3和52.8%。BNT-100xSNO-6BT陶瓷在工作温度远超150℃的高温介质电容器中具有良好的应用前景。选取BNT-3SNO-6BT组分为基体,添加不同含量的Pr2O3,通过传统固相反应法制备了 0.91Na0.5Bi0.5TiO3-0.03SrNb2O6-0.06BaTiO3-xPr2O3（简记为 BNT-3SNO-6BT:xPr）陶瓷,研究了材料的相结构、电学性能和上转换光学性能。研究结果表明,所有陶瓷均为单一的钙钛矿结构。适量的Pr3+离子进入晶体A位,与氧空位形成缺陷偶极子显著降低了陶瓷中的氧空位浓度,提高电导活化能（从0.38 eV增大至1.57 eV）,获得良好的储能密度和储能效率。此外,陶瓷显示出明显的上转换发光性能,在980nm的激发波长下,陶瓷显示出明显的绿光发射峰,中心在537 nm,对应于Pr3+的能级跃迁:3P0→3H6。通过固相反应法制备了0.97（0.94Na0.5Bi0.5TiO3-0.06BaTiO3）-0.03SrNb2O6-xwt%MgO（97BNBT-3SNO-xMgO）陶瓷,研究了陶瓷的物相结构、介电性能、导电性能和储能特性。研究结果表明,所有样品具有钙钛矿结构,表现出致密且均匀的微观结构及细小的晶粒尺寸。掺杂量为x=0.3的样品,在45℃～418℃的宽温度范围内表现出最佳的介电温度稳定性（△ε’/ε’200℃≤±15%）,且在200℃具有相对较高的介电常数（2299）。130 kV/cm的电场强度下,该样品表现出Wrec=1.84 J/cm3的高储能密度值、η=62.6%的高储能效率。这项工作表明,添加击穿场强高的氧化物是获得BNT-BT基无铅优异储能陶瓷材料的一种有效途径。
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