【摘 要】
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可见光响应的半导体氧化物Fe2O3由于其地球中含量丰富、化学性质稳定等在光催化降解污染物和光电化学分解水等方面得到了越来越多的关注。但是由于其带隙较窄,光生电荷的复合
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可见光响应的半导体氧化物Fe2O3由于其地球中含量丰富、化学性质稳定等在光催化降解污染物和光电化学分解水等方面得到了越来越多的关注。但是由于其带隙较窄,光生电荷的复合几率非常高,因此限制了其在光电催化领域的应用推广。通过自然中的瀑布的启示,我们首次提出少量宽带系半导体TiO2复合窄带系半导体Fe2O3的办法来延长可见光下Fe2O3的光生电荷寿命,进而提高高能电子的利用效率,提高催化活性。并通过磷酸根作为桥联基进一步提高高能电子的利用效率。重点利用气氛调控的稳态和瞬态光伏等技术揭示光生电荷的分离、传输等动力学过程,从而揭示影响光电催化的根本原因。主要涉及两方面的工作:采用简单的湿化学法实现了TiO2与Fe2O3的有效复合。TiO2的引入提高了Fe2O3可见光下降解液相苯酚和气相乙醛的活性及光电流密度。基于不同气氛调控的表面光电压谱测试,揭示了TiO2的引入提高了高能电子利用效率是其催化活性提高的关键因素。瞬态光伏进一步证实了TiO2的引入延长了光生载流子的寿命。光生载流子寿命的延长预示着光生电荷的分离效率得到提高,这深入的揭示了复合样品在可见光下催化活性的提高。采用简单的湿化学法实现了磷酸根桥联的TiO2和Fe2O3的有效复合。适量磷酸根的桥联显著的提高了Fe2O3可见光下降解液相苯酚和气相乙醛的活性及光电流密度。基于电化学数据及表面光电压测试结果,认为磷酸根的桥联进一步实现了有效复合,提高了高能电子的利用效率。同时,引入磷酸根桥联也实现了钴和TiO2的有效复合,进一步提高了TiO2的电荷分离效率。本工作为进一步设计高性能半导体催化材料提供思路。
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