【摘 要】
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由于含铅产品的广泛生产与使用,全球土壤面临着大面积高浓度的铅污染问题,严重威胁人体健康和生态安全。现阶段,原位钝化技术由于其操作简便、经济高效等优点得到学者的广泛关注,其原理是施加钝化材料与重金属发生物理化学作用,从而降低重金属的迁移性和生物有效性。因此,选择安全高效的钝化材料是该修复技术的关键。铁基材料由于其较大的比表面积和较高的反应活性,能通过表面吸附、共沉淀、结构嵌入等方式有效固载土壤中的重
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由于含铅产品的广泛生产与使用,全球土壤面临着大面积高浓度的铅污染问题,严重威胁人体健康和生态安全。现阶段,原位钝化技术由于其操作简便、经济高效等优点得到学者的广泛关注,其原理是施加钝化材料与重金属发生物理化学作用,从而降低重金属的迁移性和生物有效性。因此,选择安全高效的钝化材料是该修复技术的关键。铁基材料由于其较大的比表面积和较高的反应活性,能通过表面吸附、共沉淀、结构嵌入等方式有效固载土壤中的重金属。但是,铁基材料面临着官能团单一、吸附容量有限、制备成本高等问题。近年来,蓝铁矿被证明对自然界多种重金属具有良好的固载作用,其在土壤修复领域的应用潜力尚未开发。水处理工程中大量产生的芬顿铁泥因高含铁量有望成为一种低成本、固载效果强的钝化材料,但现有的化学改性方法存在着能耗、物耗较高的问题。因此,本研究构建异化还原芬顿铁泥的体系以合成多官能团负载的、比表面积大的蓝铁矿/微生物复合材料,提高材料吸附容量的同时资源化利用工业废弃物,减少原位钝化修复的成本。主要研究结果如下:首先,利用异化铁还原菌Shewanella oneidensis MR-1还原富含Fe（OH）3的芬顿铁泥（Iron Sludge,IS）以形成比表面积大、表面负电荷量多、官能团丰富的蓝铁矿/微生物复合材料（Vivi/MR-1）。批量吸附实验结果表明,该材料在2小时内基本达到吸附平衡,且对Pb（Ⅱ）的最大吸附容量为118 mg·g-1,高于MR-1(78 mg·g-1)、IS(61 mg·g-1)、Vivi(52mg·g-1)。准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型良好的拟合结果表明该吸附过程是以化学驱动为主的单分子层吸附。Vivi/MR-1具有较宽的p H工作范围,受环境中其他金属离子的影响较小。结合X射线衍射、红外光谱、X射线光电子能谱、X射线能谱等表征手段分析Vivi/MR-1吸附固载Pb（Ⅱ）前后晶体结构、化学组成、元素化学态等变化,提出吸附成矿、官能团螯合、离子交换为该材料吸附固载Pb（Ⅱ）的主要机制。通过土壤钝化实验进一步验证该复合材料对土壤中铅的固载性能,研究表明,Vivi/MR-1可将土壤中酸溶解态铅降低93.6%,极大地降低了铅的迁移性。其次,选取广西壮族自治区柳州市融安县某电镀厂为研究对象,选择铅含量严重超标的点位作为钝化材料的处理对象,在实验室范围内借助毒性特征浸出实验（TCLP）和连续提取实验（BCR）考察蓝铁矿/微生物复合材料的钝化效果。结果表明,Vivi/MR-1最佳投加量为3%,对铅钝化效率高达95%,高于MR-1、IS、Vivi的33.5%、32.8%、74.6%。Vivi/MR-1在10天内能将TCLP-Pb浓度降至低于危险废物鉴别标准限值,在2个月内保持稳定,说明该材料具有较高的钝化效率和较好的长效稳定性。本研究以芬顿铁泥资源化利用为出发点,构建微生物异化还原体系合成新型铁基复合材料,其能有效降低场地土壤重金属铅的迁移性,为芬顿铁泥的资源回收和土壤修复材料开发提供了新思路。
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