【摘 要】
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汽车尾气排放的颗粒物与NOx是目前严重空气污染和呼吸道疾病问题的元凶之一,而起净化作用的传统三元催化器以及颗粒过滤器面临着成本高、易积碳等问题,因此能够过滤烟气中的
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汽车尾气排放的颗粒物与NOx是目前严重空气污染和呼吸道疾病问题的元凶之一,而起净化作用的传统三元催化器以及颗粒过滤器面临着成本高、易积碳等问题,因此能够过滤烟气中的颗粒物以及同时净化NOx的新型过滤器亟待开发。近年来,纳米纤维在颗粒过滤应用上有着优异的表现,且纳米纤维同时具有高比表面积以及可控的孔隙率等优点,其在气体吸附甚至气体催化方面同样展现了巨大潜力。在所有制备纳米纤维的工艺中,静电纺丝技术相对而言是一种简单高效的纳米纤维制备方法。通过对高分子溶液施加高电压来连续制备微米/纳米级别的有机物纤维。此外,也可以通过在高分子中添加无机盐的方式用以制备前驱物纤维,再加以如真空加热等热处理方式可得到无机纳米纤维,可以满足大部分纤维制的需求。通过这种方式制备的纳米纤维具有直径小、比表面积高以及孔隙率可控等优点,这种特殊结构的纳米纤维在催化与积聚模甚至Aitken核模态的细颗粒过滤应用中有着巨大的应用优势。为实现纤维对尾气中NOx的更好地净化效果,本文利用具有催化效果的过渡金属Ni来制备纳米纤维,同时研究其颗粒过滤性能及NOx净化能力。此外,为拓展Ni纳米纤维在其他环境中的过滤与催化应用,在易融化且易水解的PVP有机纤维表层进行磁控溅射Ni处理,研究其环境适应能力及细颗粒过滤能力。通过静电纺丝及热处理结合的工艺制备了无机金属Ni纳米纤维薄膜,通过多种表征手段对Ni纳米纤维薄膜进行了详细的观察与分析,发现平均直径为300 nm的纤维成型良好,具有一定的韧性且其比表面积达到了201.336 m2g-1,孔径主要分布在3 nm8nm。此外,相邻纤维之间为熔融方式连接,代替了普通纤维之间简单的搭接状态。细颗粒过滤测试中,在标准风速为5.3 cm/s时,Ni纳米纤维在最易隧穿粒径@300 nm的过滤效率达到了99.86%,且在其他不同风速下的测试中均取得了优异的过滤效率;在NO净化实验中,测试了Ni纳米纤维在低温下对NO气体的连续吸附性能。在300℃测试条件下,NO气体在纤维表面与Ni纤维发生反应,NO被还原为N2放出,使用热重-质谱分析及变温XPS检测等手段对NO气体在Ni纤维表面的反应机理进行了研究分析。运用静电纺丝及磁控溅射技术制备了Ni/PVP复合纳米纤维薄膜,成功在有机PVP纳米纤维表面溅射镀上了Ni镀层,并使用SEM、TEM对其表面形貌进行了观察并研究了镀层增厚情况与溅射时长的函数关系。对制备的复合纤维进行了去离子水浸泡以及100℃300℃的热处理试验,对比发现,溅射Ni镀层后,复合纤维的形貌均保持良好,且内部孔隙等未遭受破坏。在其过滤测试中,Ni/PVP复合纳米纤维同样取得了最低过滤效率为99.76%的优异性能。
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