Cu2O和MAPbI3薄膜的制备及在太阳电池中的应用

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近年来,以碘化铅甲胺(MAPb I3)为代表的有机-无机杂化钙钛矿太阳电池(PSCs)最高转换效率已超过22%,可媲美于多晶硅太阳电池。然而,PSCs中使用的有机空穴传输材料(HTMs)价格昂贵、空穴迁移率较低、稳定性较差,不利于PSCs的产业化发展。采用无机HTMs可进一步降低电池的成本,并提高电池的稳定性。常见的无机HTMs主要有氧化镍(Ni O)、硫氰酸亚铜(Cu SCN)、碘化亚铜(Cu I)、氧化亚铜(Cu2O)等。其中Cu2O具有储量丰富、空穴迁移率高等优势。同时,钙钛矿作为PSCs的核心层,其质量的高低直接影响着器件性能的优劣。本文对p型Cu2O薄膜的制备及MAPb I3薄膜的优化进行了研究,并构筑了反型平面PSCs,主要内容包括以下几个方面:(1)Cu2O薄膜的制备及在PSCs中的应用。由于热解作用,通过电子束直接蒸发沉积的薄膜为Cu2O和Cu的混合物;在空气中退火时,随着退火温度的升高,由于氧化作用,薄膜的组分由混合物先转变为纯的Cu2O,再转变为纯的氧化铜(Cu O)。当退火温度在100~150℃范围时,可得到平整、均匀致密、无孔洞的Cu2O薄膜,平均透过率达70%,光学带隙约为2.5 e V,HOMO能级位置约为-5.32 e V,电阻率约为5×103?·cm,霍尔迁移率约为30 cm2 V-1 s-1。应用于反型平面PSCs,在Cu2O薄膜厚度约为40 nm时,获得6.84%的最高效率。低于以PEDOT:PSS为HTMs的器件,这主要是由于钙钛矿前驱液在Cu2O薄膜上的润湿性较差,吸收层形成大量微孔洞,使漏电流增加所致。然而,当采用氧化亚铜/聚3,4-乙撑二氧噻吩:聚苯乙烯磺盐酸(Cu2O/PEDOT:PSS)双HTMs设计时,由于PEDOT:PSS对Cu2O具有较强的腐蚀作用,使电池性能恶化。(2)MAPb I3薄膜的一步法制备与优化。当在MAPb I3前驱液中加入一定量的甲胺(MA0)乙醇溶液,可以有效降低前驱液配比失衡,抑制MAPb I3薄膜中空位缺陷的形成,并提高结晶质量;当MA0乙醇溶液加入量为40μl/ml时,PSCs效率由8.17%提高到9.86%。在使用溶剂退火法制备MAPb I3薄膜时,滴加温度对MAPb I3薄膜的形貌和性能具有较大影响。在100℃时,滴加10μl二甲基甲酰胺(DMF),随后退火10 min制备的MAPb I3薄膜颗粒尺寸更大,质量更高,将其用于PSCs,效率提升至11.2%。(3)气相辅助溶液法制备MAPb I3薄膜。用快速升温管式炉进行该实验时,可以在较低的温度、较短的时间内制备出大颗粒尺寸、致密、均匀的MAPb I3薄膜。但是颗粒之间存在明显的晶界,且薄膜具有低的择优生长取向和荧光发光强度,说明薄膜结晶质量差和缺陷密度高。当薄膜经过MA0气体处理后,可在一定程度上改善薄膜的性能。
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