【摘 要】
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随着工业经济的发展,能源损耗和环境保护已经成为了当今社会急需解决的两大难点。面对环境与能源的双重压力,以非贵金属半导体为主导的光催化技术被广泛开发,以期对这两大难题进行有效的缓解。其中,石墨相氮化碳(g-C_3N_4)因其特殊的二维形态、优异的光化学性能和可调控的带隙宽度,在光催化技术中受到了广泛关注。但是它仍有不足之处,例如光生电子空穴对易复合、比表面积低和可见光吸收率低等,这些缺陷限制了其光催
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随着工业经济的发展,能源损耗和环境保护已经成为了当今社会急需解决的两大难点。面对环境与能源的双重压力,以非贵金属半导体为主导的光催化技术被广泛开发,以期对这两大难题进行有效的缓解。其中,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其特殊的二维形态、优异的光化学性能和可调控的带隙宽度,在光催化技术中受到了广泛关注。但是它仍有不足之处,例如光生电子空穴对易复合、比表面积低和可见光吸收率低等,这些缺陷限制了其光催化活性。目前,研究者们已经通过元素杂化、形态调控和半导体组装等改性方法成功的增强了g-C3N4的光催化活性。本文主要以氮化碳为研究对象,具体的研究结果如下:(1)利用三聚氰胺为原料,氢氧化钾与氯化钾为K源,成功制备了K掺杂的CN,又在此基础上探究了K和P共掺杂的CN。结果表明,在可见光的照射下,K掺杂的CN表现出增强的产氢活性,是CN的1.9倍。K和P掺杂能增强CN对光的吸收,增大光响应范围,降低带隙宽度,促进光生电子空穴对的迁移。(2)以三聚氰胺为主要材料,磷酰氯三聚体为磷源,通过水热及煅烧的方式合成了磷掺杂的氮化碳催化剂。研究成果显示,P原子的引入和水热处理使氮化碳在可见光光区的吸光强度有所提高,降低其光生电子空穴对的复合率,并使载流子的迁移阻力减小以进行更加迅速的转移,这大大增加了样品的光催化活性。在可见光区域下,无论是降解罗丹明B还是光解水制氢,掺杂材料都展示了优良的光催化活性。(3)利用三聚氰胺为原料,次磷酸钠为P源,六水氯化镍为Ni源,成功制备了Ni2P-CN复合物。结果表明,Ni2P复合能增强CN对光的吸收,增大光响应范围,减小CN的带隙,这有助于光生电子空穴对的分离和迁移。Ni2P复合还能有效抑制光生电子空穴对的复合。在1h可见光照射下,Ni2P-CN(5%)的产氢量是CN的1.4倍,并且具有良好的光催化稳定性。
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