【摘 要】
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化学核酸酶和生物传感器是当今化学生物学中发展迅猛、富有挑战性的新领域之一。本文致力于大环多胺(cyclen)用咪唑鎓盐基的修饰设计合成、荧光超分子识别与仿酶催化性能的研究
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化学核酸酶和生物传感器是当今化学生物学中发展迅猛、富有挑战性的新领域之一。本文致力于大环多胺(cyclen)用咪唑鎓盐基的修饰设计合成、荧光超分子识别与仿酶催化性能的研究,获得了一系列的具有重要理论意义和应用前景的创新性结果。大环多胺的衍生物表现出良好的选择性配位性质,其准确行为主要依赖于其上取代基的性质。我们构建并合成了含有cyclen大环多胺配位组分、对二苄基间隔基咪唑鎓盐基的四种新型配体分别与Cu(II)、Co(II)和Zn(II)形成配合物的新型人工核酸酶。本文研究了目标化合物的合成方法和通过IR、ESI-MS、HR-MS和1H-NMR确证其结构,实现了简便高效的选择性合成。同时,本文还研究了含咪唑鎓盐的的单金属配合物对质粒DNA(pUC19)的切割性质,模拟了化学核酸酶切割DNA的选择性和定位性等催化功能。我们发现存在于咪唑鎓盐基上的正电荷有助于大大提高对质粒DNA的切割效率,即在生理条件下,0.25mM的配合物1a-d浓度时,可使绝大部分DNA切割,其切割活性如下:Co(II)配合物>Cu(II)配合物>Zn(II)配合物;配合物1a-Cu2+>1c-Cu2+;1b-Cu2+> 1d-Cu2+,后一顺序正好与配体的空间位阻相反和配体刚性反向一致。这些化合物可能有DNA仿酶催化水解切割应用前景。大环多胺金属配合物能水解DNA,其水解能力跟金属离子和与其连接的基团密
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