基于3,5-二(4-羧基-苯氧基)苯甲酸构筑的碱土、稀土配合物的合成、结构及性质研究

来源 :南开大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ruyang0828
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近年来,功能配合物(PCPs)在气体储存与分离、催化、药物输送、化学传感等方面潜的在应用价值。寻找特殊有效的构筑单元来构建结构新颖且性能良好的配合物成为科学界的一个热点研究领域。而3,5-bis(4-carboxyphenoxy)benzoicacid(H3BCPBA)具有以下几个特点:第一,处于H3BCPBA上的三个苯环可以很好的支撑空间从而更有力与形成PCPs,第二,-O-的存在使其具有一定的旋转与扭转空间,从而可以采取不同的配位构型形成多样的结构。第三,三个羧基可以在金属中心间有效进行超磁交换。基于这些原因,本论文选用H3BCPBA为配体,以稀土、碱土金属为中心,通过水热合成法设计合成了11个结构新颖的配位聚合物,在对它们进行了单晶结构测试之后,又对配合物的相纯度(XRD)、热稳定性(TG)等方面进行相应的表征。同时对配合物的光学性质,磁学性质方面也进行探索研究。总结以下几点:  1.以3,5-二(4-羧基基-苯氧基)苯甲酸(H3BCPBA)为配体,采用水热合成法合成了8个同构的稀土金属配合物,它们具有10.1438(A)×17.9124(A)菱形孔道的3D无穿插结构。对配合物5,6,7做了磁性测量,测试结果表明:配合物5,6是反铁磁的,而配合物7则是铁磁的。对配合物7进一步做的交流磁化率测试,其虚部呈现出频率依赖的信号,这也预示着其具有慢磁弛豫行为。我们也探讨了配合物2,3,4,6,7的光学性质(荧光发射光谱、荧光寿命,量子产率),由于Tb离子的发射能级与三线态配体的能级匹配程度较大使得Tb-6不但具有强的发射,同时还具有较长的荧光寿命(τ1=400.0000ms,τ2=1143.469ms)及较大的量子产(Φ=42%)。  2.以(H3BCPBA)为配体,通过水热合成法合成出三个不同结构的碱土金属配合物,其中配合物10是0维的,而配合物10,11为三维的,其中11是处于三斜晶系的、拥有4,8-连接的双节点的3D网状结构的配合物,它的Schl(a)fli符号为{44·62}{48·618·82}。热重分析结果表明3个配合物具有较好的热稳定性,同时我们也探究了该系列配合物的荧光性质。与自由配体相比,三个配合物的荧光发射光谱都有不同程度的红移,且配合物10,11对Tb3+具有光学敏化作用。
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