Cl对Ce-Ti系金属氧化物催化剂烟气脱硝性能的影响研究

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:babaxsj
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选择性催化还原(SCR)烟气脱硝技术因其脱硝效率高、技术成熟广泛应用于燃煤电厂。随着垃圾焚烧发电技术的大规模发展,垃圾焚烧排放的氮氧化物不容忽视。垃圾焚烧烟气含有与NOx同数量级的Cl,势必会对SCR催化剂的活性产生影响。由于商用钒系SCR催化剂存在活性温度窗口窄、钒有生物毒性等缺点,近年来环境友好型Ce-Ti系金属氧化物催化剂成为研究的热点。为了进一步推进Ce-Ti系氧化物催化剂的工业化应用,本文研究了Cl对Ce-Ti系金属氧化物催化剂脱硝性能的影响,得到以下主要研究结果:本文研究了HCl气体对Ce-Ti系金属氧化物催化剂的脱硝活性的影响。经过HCl气体处理后的CeO2/TiO2和CeO2-MoO3/TiO2催化剂的脱硝活性均发生不同程度的下降。虽然HCl气体与催化剂发生反应使得其表面的化学吸附氧比例升高,在一定程度上促进催化剂的活性,但同时也导致催化剂比表面积下降、结晶度增大、氧化还原能力减弱以及表面酸含量大幅降低。综合上述因素的共同影响后,CeO2/TiO2和CeO2-MoO3/TiO2催化剂的活性表现出了下降的现象。本文研究了HCl和H2O共存对Ce-Ti系金属氧化物催化剂的脱硝性能影响。经过HCl和H2O共存作用处理后的CeO2/TiO2和CeO2-MoO3/TiO2催化剂的脱硝活性发生了不同的变化,CeO2/TiO2的活性在150-400°C的范围内得到了提高,在400-500°C的范围内被抑制,而CeO2-MoO3/TiO2的活性在整个测试区间均下降。对CeO2/TiO2催化剂而言,化学吸附氧比例升高以及表面酸位含量的增大是催化剂的活性得到提高的主要原因,而比表面积和总孔容的减小、结晶度的增大以及氧化还原能力的减弱是造成其活性降低的主要原因。在这些因素的共同作用下,CeO2/TiO2催化剂的活性呈现出先升高再降低的变化。对于CeO2-MoO3/TiO2催化剂,其比表面积和总孔容减少、结晶度增大、化学吸附氧的比例减小、氧化还原能力减弱和表面酸位含量降低,这些变化都在一定程度上产生了对CeO2-MoO3/TiO2催化剂脱硝活性的抑制效果,因此导致CeO2-MoO3/TiO2催化剂的脱硝活性在整个测试区间均呈现出下降的现象。本文研究了NH4Cl对Ce-Ti系金属氧化物催化剂的脱硝性能影响。NH4Cl对CeO2/TiO2和CeO2-MoO3/TiO2两种催化剂活性均具有抑制作用,且随NH4Cl浓度的升高,抑制效果增强。NH4Cl沉积在催化剂表面上,导致催化剂比表面积和总孔容减小、结晶度增大、氧化还原能力的减弱以及表面酸位含量减少,这些变化导致了CeO2/TiO2和CeO2-MoO3/TiO2催化剂活性降低。。
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