论文部分内容阅读
降水对气溶胶的湿清除不仅是大气气溶胶的一个重要汇,也是影响降水化学性质的重要过程之一。在实际大气中,它能影响气溶胶的时空分布,进而改变气溶胶的辐射性质;它也参与到云滴和雨滴的形成,从而改变云水和雨水的化学性质。为研究降水对气溶胶的湿清除状况及其对降水化学性质的影响,本文制定观测实验方案,并在北京上甸子大气本底污染监测站汛期时完成对气溶胶的质量浓度、离子浓度、反应性气体的连续性观测和对降水各阶段pH值、电导率和离子浓度的观测,观测时间为两个月。基于观测获得的数据资料,分析降水前后和降水期间近地表气溶胶质量浓度的变化特征,结合不同粒径范围的气溶胶离子浓度,初步估算近地表气溶胶对降水化学性质的影响。研究表明,降水前后上甸子站近地表气溶胶质量浓度显著变化。观测期间降水结束后近地表气溶胶质量浓度与降水结束前的相比,降低比例为-8.0%-81.4%(负值表示质量浓度增加)。研究结果表明降水期间气溶胶质量浓度的变化是气团变化和降水湿清除等因素的综合结果,并且不同气团的气溶胶质量浓度差异是降水期间上甸子近地表气溶胶质量浓度变化的最重要影响因素。与降水期间的气溶胶质量浓度变化相似,降水过程中气溶胶离子浓度也表现为明显的降低,但是各离子浓度的降低比例并不相等。记录到的两次降水过程气溶胶离子浓度降低比例为NH4+>NO3-> SO42->K+>Cl-和NO3->NH4+>SO42->K+>Cl-。研究结果还表明不同粒径范围内的气溶胶质量浓度降低比例并不一致。观测期间,在不同降水事件中降水过程中pH值、电导率和离子浓度的变化也存在显著差异。对于持续时间较短的降水事件,pH值、电导率和离子浓度的变化基本表现为开始数值较高,随着降水的推进,数值慢慢降低。但是受降水样品采集时间影响,pH值、电导率以及离子浓度变化很难出现单调降低。对于持续时间较长的降水事件,降水过程中云水化学性质可能会发生改变。在这种情况下,降水的pH值、电导率和离子浓度的变化会更复杂。将近地表气溶胶的质量浓度与降水pH值、电导率以及离子浓度的对比表明,气溶胶质量浓度与降水的电导率和离子浓度大体呈正相关,而降水pH值的变化与近地表气溶胶浓度的关系更弱一些。近地表气溶胶质量浓度与降水电导率和离子浓度大体呈正相关是因为气溶胶浓度越高,雨滴收集气溶胶越多,而进入雨滴的气溶胶会电离出离子,从而使得降水中电导率增强、离子浓度增大。与降水pH值关系弱是因为进入降水的气溶胶对pH值的影响可能要涉及一系列物理化学过程,而这些过程复杂,并且H+并不是一守恒量。另外,影响雨水化学性质的除了近地表的气溶胶外,还有产生降水的云水化学性质、云下气溶胶的化学性质和质量浓度的垂直分布等,这些因素的综合作用也使得近地表气溶胶与降水化学性质的关系变得更加复杂。对气溶胶湿清除的模拟计算表明,降水对距地面10m的气柱内气溶胶的湿清除量很微小,降水对粗粒子的清除量明显高于对细粒子的清除量;被清除的气溶胶对降水离子的浓度有不同程度的改变,变化范围从10-5-10-1;其中粗粒子对Ca2+、Mg2+的贡献明显强于细粒子的贡献,粗细粒子对NH4+、SO42-的浓度贡献比较一致。比较2007-2010年泰山站和泰安站降水pH值和电导率发现,泰山站的降水pH值和电导率都低于泰安站的降水pH值和电导率。选取2007-2010年间两站同时有降水的降水事件,比较两站的pH值和非氢电导率发现,泰安站绝大多数的降水pH值和非氢电导率高于泰山站的降水pH值和非氢电导率。结合两站的地理位置,我们可以得出这样的结论,尽管降水对近地表以及边界层内的气溶胶的湿清除非常小,但这些进入降水的气溶胶依然能对降水化学性质产生较显著的影响。