由于具有优异的物理和化学性质,低维半导体纳米结构和纳米材料,如一维硅纳米线/管、二维层状磷烯薄膜等,在新型纳米电子/光电子器件领域展现出巨大的潜在应用价值。在诸多的性能当中,纳米器件的热输运性质引起了科学家们的广泛关注。随着器件尺寸降至纳米尺度,其热输运性能与块体材料截然不同。而且,随着电子/光电子器件尺寸的减小,体系工作时的散热也将严重削弱器件的性能。因此,探索高热导特性的新型纳米电子/光电子器件,以打破摩尔定律极限,进一步提高器件性能已经成为该领域迫切需要解决的关键技术之一。在纳米尺度下,材料体系可以看成是由核壳两部分组成的分层结构。由于晶格结构周期性的终止,材料表面壳层中的原子键缺失将导致其具有低的配位数。随着材料尺寸的减小,表面壳层所占的体表比随之升高,表面原子的键长收缩和变短使得体系自发弛豫,从而诱使整个核壳体系处于新的能量状态并导致其输运性质的改变。虽然目前在低维纳米结构热输运性质的实验和计算方面取得了一些进展,但存在的一些基础问题尚未解决:如尺寸和温度对一维半导体纳米结构声子散射几率的物理机制、界面对声子透射几率和界面热阻、几何效应与体系界面热导之间的的理论关系不清楚等等。因此,基于表面原子键弛豫理论和声子动力学模型,本论文从原子尺度研究了一系列低维半导体纳米材料中的热输运性质,包括一维硅纳米线和硅纳米管的热导率、硅/锗核壳纳米线的界面热阻和热导率、几何效应对纳米多孔薄膜的热导率的影响以及黑磷/二氧化硅异质结界面热导的界面效应等。而且,基于弹簧振子模型和拉格朗日动力学方法,研究了单轴应变对单层黑磷薄膜Raman振动频率的影响。主要的研究成果如下:(1)研究了一维硅纳米线(管)热导率的尺度和温度效应,并建立了微观键参数与热导率的理论关系。我们发现随着硅纳米线(管)尺寸的减小,声子的散射几率将增大,其会导致声子弛豫时间减小,进而热导率随之减小。随着温度的升高,有更多的声子参与晶格振动,导致声子热容增加;同时,声子与声子间的散射几率增大,使得声子弛豫时间减小。声子热容的增加和声子弛豫时间的减小共同作用于一维硅纳米线(管),导致其热导率随温度的升高出现先增加后减小的现象。此外,在一维硅/锗核壳纳米线中,体系界面的存在会产生界面热阻,其会降低声子的界面跳跃几率,导致声子透射率降低,使得其热导率相比与裸线更低。(2)建立了几何参数依赖的纳米多孔硅薄膜热导率的理论模型。计算结果表明,多孔硅薄膜中不仅存在表面原子配位缺陷引起的表面效应,而且孔与孔之间的弹性相互作用也会对体系的热输运性质产生影响。具备负曲率特征的纳米孔内表面键弛豫和孔间相互作用会降低体系的总能,引起多孔硅薄膜热输运性质发生改变。薄膜厚度和孔周期性长度的降低均会减小多孔薄膜的平均声子速度,导致其声子热导率的降低。(3)提出了黑磷/二氧化硅异质结尺寸依赖的界面热导模型。发现黑磷与二氧化硅衬底间的界面应变会改变异质结界面处的声子耦合强度,并进一步影响到异质结的界面热导。随着黑磷厚度的减小,自平衡应变引起界面失配应变的减小,使得界面粘附能和界面耦合强度增加,导致黑磷/二氧化硅界面热导升高。同时,温度的升高会激发更多的声子参与晶格振动,导致声子流密度增加。(4)基于弹簧振子模型和拉格朗日动力学方法,从原子尺度探索了单轴应变对单层黑磷Raman振动频率漂移的影响。计算结果表明,由于黑磷独特的晶格褶皱结构,在黑磷的扶手椅型方向和锯齿型方向施加应变时,原子的键长和键角表现出了取向依赖的变化,导致A2、B2g和Ag1三种振动模式表现出了不同变化趋势和速率。其中,Ag2和B2g随着扶手椅型方向的单轴应力的增加而蓝移,随着锯齿型方向的单轴应力的增加而红移;Ag1随着扶手椅型方向单轴应变而发生红移,随着扶手椅型方向单轴应变而发生蓝移。