环氧树脂结构胶的改性及粘接性能研究

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作为异质材料最理想的连接技术之一,粘接技术已被广泛应用到汽车制造中。然而,高强度结构胶通常需要高温固化,这不仅会增加生产成本,还会使粘接接头存在较大的热应力,导致板材翘曲和接头开裂等问题。为解决这一问题,郑州大学与美国通用汽车公司合作开展了“同质和异质材料的粘接”研究。本文主要研究了环境暴露对两种改性胶(4.0%C1+1.0%CA1+5089和2.5%C2+4.0%CA2+5089)粘接的AA6061-T4铝合金接头强度的影响,并借助差示扫描量热分析(DSC)、动态热机械分析(DMA)对改性胶的固化行为和热学性质进行了分析。环境暴露试验结果显示,改性胶的空气暴露、铝合金板材的湿热环境(40℃&R.H 96%)暴露和粘接接头的水浸试验(54℃+1周)对接头强度无明显影响。但相对于Henkel 5089结构胶的长适用期,4.0%C1+1.0%CA1+5089和2.5%C2+4.0%CA2+5089改性胶的适用期分别减少至3h和5h,表现为无法均匀涂抹到铝板上。这表明改性胶随放置时间延长发生了部分固化反应,导致粘度明显增大。在100-120℃固化20min时,4.0%C1+1.0%CA1+5089改性胶粘接接头强度随固化温度升高而增大,而2.5%C2+4.0%CA2+5089改性胶粘接接头强度近似保持不变,且其强度水平(~21MPa)明显高于前者(15-19MPa),仅比Henkel 5089结构胶177oC+20min固化后的接头强度(~26MPa)低约5MPa。这表明固化剂和固化促进剂联合添加的确能在牺牲少量接头强度情况下,显著降低Henkel5089结构胶的固化温度。而当固化时间减少至10min时,两种改性胶的粘接接头强度均随固化温度降低而明显降低,且2.5%C2+4.0%CA2+5089改性胶粘接接头强度下降程度更明显。高温(82℃)拉伸结果表明,Henkel 5089结构胶,4.0%C1+1.0%CA1+5089和2.5%C2+4.0%CA2+5089改性胶粘接接头的剪切强度均明显降低,分别比室温强度降低了49%,69%和8.7%。这表明2.5%C2+4.0%CA2+5089改性胶粘接接头具有最好的高温强度。而经82℃热保持30min后的室温剪切强度不仅不会降低,反而稍有提高,提高幅度在1.7-7.1%间,这可能与粘接接头经82℃+30min热保持后,接头含水量有所降低有关。差示扫描量热分析(DSC)发现,2.5%C2+4.0%CA2+5089改性胶、1.0%C1+4.0%CA2+5089改性胶(综合前两种改性胶成分而配制)和Henkel 5089结构胶在升温过程中均只出现一个显著的放热峰,这是由于结构胶的固化反应所引起的。相对于Henkel 5089结构胶放热峰峰温(162oC)而言,改性胶放热峰峰温(~125oC)明显更低。这也表明固化剂和固化促进剂的添加影响了Henkel5089结构胶的固化反应过程,从而明显降低其固化反应温度。而对4.0%C1+1.0%CA1+5089改性胶而言,DSC曲线上出现了两个放热峰,低温峰峰温在87oC,第二个放热峰除了高度明显降低外,基本与Henkel 5089结构胶放热峰重合。这表明4.0%C1+1.0%CA1添加并不会影响Henkel 5089结构自身的固化反应,只是简单增加了一个添加剂所引起的固化过程。通过动态热机械分析(DMA),研究了三种改性胶不同温度固化20min后的弛豫行为。结果表明:2.5%C2+4.0%CA2+5089改性胶的玻璃化转变温度Tg最高,这也表明该改性胶耐热性最好。至于改性胶玻璃化转变温度与固化温度关系,除4.0%C1+1.0%CA1+5089改性胶Tg随固化温度升高而升高外,其它两种改性胶Tg基本与固化温度无关。此外,三种改性胶不同温度固化后的玻璃化转变表观活化能均明显低于Henkel 5089结构胶,这表明固化剂和固化促进剂联合添加使得改性胶固化产物的耐热性变差。综合结果表明:固化剂C1/C2和固化促进剂CA1/CA2的联合添加的确能够在牺牲少量接头强度的情况下,明显降低Henkel 5089结构胶的固化温度,且改性胶粘接接头均具有良好的耐水、耐热循环性能。综合而言,2.5%C2+4.0%CA2+5089改性胶具有最好的改性效果。
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