【摘 要】
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核能在能源开发领域占据着重要地位,然而核能利用存在一个重要风险,即核裂变产物泄漏所导致的放射性污染。核裂变产物中,放射性碘因具有极高的挥发性,能够在人体甲状腺中富集并对人体造成重大伤害而受到特别关注。对碘的有效俘获和存储,对于阻止放射性碘的泄露,提高核工业安全性具有重要意义。本论文研究了基于多孔BN微纳纤维以及金属铜/银修饰的多孔BN纤维的气凝胶的构筑,并对其碘吸附和存储性能进行了研究,主要研究内
【基金项目】
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国家自然科学基金 (No.51772075);
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核能在能源开发领域占据着重要地位,然而核能利用存在一个重要风险,即核裂变产物泄漏所导致的放射性污染。核裂变产物中,放射性碘因具有极高的挥发性,能够在人体甲状腺中富集并对人体造成重大伤害而受到特别关注。对碘的有效俘获和存储,对于阻止放射性碘的泄露,提高核工业安全性具有重要意义。本论文研究了基于多孔BN微纳纤维以及金属铜/银修饰的多孔BN纤维的气凝胶的构筑,并对其碘吸附和存储性能进行了研究,主要研究内容如下:1.以硼酸和三聚氰胺为原料,经超声辅助反应、冷冻干燥成型和原位热解转化等步骤,合成了BN气凝胶。所合成的BN气凝胶是由大量具有高长径比的多孔BN微米纤维通过相互搭载、缠绕组装而成,具有开孔结构、高的比表面积(561.92 m2/g)及丰富的表面官能团。研究了BN气凝胶对碘蒸气以及溶解在有机溶剂即正己烷中的碘的吸附性能。结果表明,BN气凝胶对碘蒸气的吸附量达~212 wt%,在50 mg/L的碘/正己烷溶液中对碘吸附量达61.33 mg/g,显示出较优异的碘吸附能力。BN气凝胶对溶液中碘的等温吸附曲线遵循Freundich模型,吸附动力学遵循伪二级动力学模型。2.研究了乙醇对BN气凝胶中吸附的碘的洗脱效果,经过多次洗脱处理,气凝胶中有约60%的碘被脱除,但仍有约40%的碘会残留在气凝胶中。利用高温热处理对吸附了碘的气凝胶进行再生,发现在N2气氛下900℃进行热处理可以实现BN气凝胶的良好再生,几乎所有吸附的碘都会得到释放。再生后的气凝胶对碘仍具有良好的吸附效果。利用热重分析研究了碘在BN气凝胶中的吸/脱附性能,由基辛格方程的计算可知,BN气凝胶对碘的吸附是气凝胶与碘之间“主-客作用”与碘与碘之间“客-客作用”共同作用的结果,吸附在BN气凝胶中的碘具有更高的表观活化能,挥发得到抑制。3.通过在BN气凝胶合成过程中引入铜离子或银离子,成功制备出了铜和银纳米颗粒修饰的BN气凝胶。与BN气凝胶相比,两种新型气凝胶中BN纤维直径均大幅降低,气凝胶的抗压强度和弹性都明显提升。含铜和含银BN气凝胶的比表面积分别提高到718.12 m2/g和689.98 m2/g。对含铜和含银BN气凝胶的碘吸附性能研究表明经金属修饰的BN气凝胶对蒸气碘的吸附量大幅提升,含银气凝胶的碘吸附量高达自身质量的22.3倍,高于目前所知的其他固相碘吸附剂。热重分析及表观活化能的计算表明铜和银的存在可以增强气凝胶与碘之间“主-客作用”,有利于气凝胶对碘的吸附。
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