洱海溶解性有机氮特征及环境学意义

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选取洱海不同季节全湖47个沉积物表层样品及上覆水样品,结合三维荧光和紫外光谱技术分析了其结构组分特征,阐明了洱海上覆水溶解性有机氮(DON)含量及空间分布,探讨了上覆水DON与湖泊水质间关系;通过对比沉积物水提取态有机氮与不同来源(上覆水、间隙水、入湖河流和湿沉降)溶解性有机氮组分特征差异,分析了沉积物DON可能的影响因素;论文进一步分析了沉积物分层间隙水DON含量及组分特征,结合柱状沉积物定年数据,探讨了其与洱海环境演化的响应关系。论文取得的主要认识如下:  (1)洱海2014年上覆水DON含量在0.08~0.33mg/L之间,全年平均为0.18 mg/L,时间分布为春季>夏季>秋季>冬季,空间分布呈南部>北部>中部的趋势,垂向分布呈中层>表层>底层的趋势。洱海上覆水DON腐殖化程度较高,取代基中羰基、羧基、羟基、酯等含量较少,主要以脂肪链为主;自生源指数(BIX)在0.84~1.19之间(平均值0.94),荧光指数FI值在1.58~1.66之间(平均值为1.63),表明洱海上覆水DON受陆源输入和内源生物代谢共同影响;另外,洱海上覆水DON主要组分为腐殖质类物质(平均61.82%),且在0~2m各荧光组分转化量最大,其类蛋白成分P(I+II,n)始终小于20%。洱海上覆水DON和溶解性总氮(DTN)呈极显著正相关,类蛋白物质与类腐殖质比值与TN、DTN和SRP呈显著正相关,表明上覆水DON含量在一定程度上可以指示洱海水质状况,特别是其类蛋白物质含量能较好的指示其水质状况,即类蛋白物质含量越高,上覆水氮磷含量越高。  (2)洱海沉积物 DON含量季节性变化为夏季>春季>秋季>冬季;空间分布规律呈北部>南部>中部。洱海沉积物DON腐殖化程度较高,腐殖质主要以富里酸为主,主要含有紫外区类腐殖质荧光峰A和高激发类色氨酸荧光峰T,受陆源输入和湖内生物共同影响。③洱海沉积物及其他来源DON含均有2个荧光组分,其中组分C1为内源性可见紫外区腐殖质峰是生物降解形成的荧光峰;组分C2为类色氨酸峰;湿沉降样品类蛋白峰峰强最大,生物可利用性较高;入湖河流DON生物可利用性最低。④洱海上覆水DON荧光C1和C2组分和沉积物DON含量为显著相关,上覆水DON的荧光组分特征能够很好指示沉积物DON含量特征。研究洱海不同样品DON结构组分特征,揭示洱海富营养化的潜在风险,并为其防治规划提供依据。  (3)沉积物间隙水DON在全湖的分布规律为中部>南部>北部,中部湖区平均浓度为1.45 mg/L,南部为0.83 mg/L,北部为0.27 mg/L。总体趋势为上层间隙水浓度明显高于下层,这与沉积物DON浓度和微生物总量的变化趋势相一致。沉积物间隙水DON分子量受外源和内源的影响,由北至南递增。由荧光指数FI和自生源指数BIX指数表明,洱海间隙水DON有内源和陆源输入共同作用,且内源代谢产物占绝大部分。洱海沉积物间隙水DON中类腐殖质物质占绝大部分,约70%,微生物产物和类蛋白组分含量相当,为15%左右,且中部湖区类腐殖质物质含量最高。沉积物间隙水DON的芳香性指数SUVA254与放线菌呈现负的相关性,表明洱海沉积物间隙水 DON的芳香度能够反映不同区域微生物的变化情况,对沉积物的释放有一定指示意义。20世纪70年代以前,腐殖质组分较少,无明显变化趋势,从20世纪70年代到21世纪,该组份急剧降低,与人类活动存在一定的响应关系。DON化合物能够记录时间洱海的演变,腐殖质组分较难降解,能很好地反映洱海湖泊的演变历程。
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