目前,碳基二维材料已经在高容量电池,场效应晶体管,光催化,光伏器件和微电子器件等应用领域中崭露头角。最近实验合成了一类新型的碳基二维材料——C₃N单层,但是单层的C₃N为间接带隙半导体,限制了其在光电领域的应用,为了改善其性能,本文采用掺杂和构建异质结的方式对其光、电性质进行了调控。此外由于全球污染日益严重,人们急需要找到清洁能源,其中光催化分解水制氢气是解决目前能源问题的重要途径之一。实验表明4H-Si C薄膜在光催化领域具有潜在的应用前景,但是其光催化过程及机理尚不明确。因此,本文从理论上系统地研究了4H-Si C（0001）表面分解水的催化过程及物理机制。本文主要研究内容总结如下:（1）研究了B元素掺杂对单层C₃N光、电性质的影响。单层的C₃N为间接带隙的半导体,而当B的掺杂浓度为25%,50%和87.5%时,C₃N_1-xB_x变为了直接带隙半导体。此外,B掺杂能有效地调控C₃N的带隙大小。同时B元素掺杂也能有效的调控C₃N单层的光学性质。掺杂B元素后体系的紫外光谱权重发生了一定变化。上述研究表明B掺杂能有效地调控C₃N单层的光、电性质,且C₃N_1-xB_x在光电器件领域具有潜在的应用前景。（2）本文从理论上设计了新型的（C₃N）₂（C₃N）₂面内异质结并预测其具有优异的电学性质。扶手椅方向和锯齿型方向的（C₃N）₂（C₃N）₂面内异质结均具有良好的动力学稳定性。相比间接带隙的半导体C₃N和C₃B单层,扶手椅方向和锯齿型方向的（C₃N）₂（C₃N）₂均为直接带隙半导体,且扶手椅方向的异质结能隙大小适合太阳能电池的应用。锯齿型（C₃N）₂（C₃N）₂异质结呈典型的二型（type-II）能带排列,允许光生载流子从C₃B导带向C₃N注入,有利于加快光生载流子的分离,进而延长载流子的寿命。此外,本文的研究结果显示应力可以有效的调控异质结的能带结构,并且使锯齿型（C₃N）₂（C₃N）₂异质结发生了能带反转。这些结果显示（C₃N）₂（C₃N）₂面内异质结在纳米电子和光伏器件方面具有一定的应用前景。（3）研究了纯的4H-Si C（0001）表面和包含空位缺陷的4H-Si C（0001）表面光催化分解水制H₂的过程及机理。研究结果显示当水分子靠近Si C（0001）表面时,体系表面发生了显著的结构重组。对于纯的Si C（0001）表面,氢原子很容易从H₂O中分解出来,第一个H原子在基态就能解离,再进一步分解第二个H原子需要0.65e V的能垒。遗憾的是分解出来的两个H原子从表面脱离出来形成H₂分子需要高达3.04e V的能垒。表面引入C和Si的空位缺陷很大程度提高了Si C（0001）表面的催化活性,但是C空位和Si空位改善Si C表面催化活性的机制不同。