Al13插层(铝柱撑)蒙脱石的有机硅烷改性及其对阴离子染料橙黄Ⅱ吸附性的影响机理

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yujiankaka
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
蒙脱石作为膨润土主要矿物组分,具有储量丰富、价廉易得、环境友好等多种优异性能,已被广泛应用于水体和大气污染物的吸附去除。由于非金属矿表面的强极性,对蒙脱石进行改性可以进一步优化其性能。无机柱撑蒙脱石具有大比表面积以及孔结构,但亲水性表面严重制约了其对疏水性有机污染物的吸附去除;有机插层粘土具有良好的亲有机性,但表面活性剂占据层间且易随环境条件扰动发生浸出。为克服这些不足,本研究采用多种有机硅烷(三甲基氯硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、γ-氨丙基三乙氧基硅烷、γ-巯丙基三乙氧基硅烷、正硅酸乙酯)对Al13插层/铝柱撑蒙脱石进行表面改性处理,探讨了多种溶剂(无水乙醇、甲苯、吡啶、环己烷)及柱撑蒙脱石的预先热处理条件等因素对最终改性产物的影响;综合运用X射线衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)、热分析(TG-DTG)、元素分析以及比表面积与孔体积分析等多种方法对产物的结构、性质及改性机理进行了研究;并选择合适的改性产物用于阴离子染料橙黄Ⅱ进行吸附研究,并对吸附机理进行探讨。   本论文主要取得了以下研究成果:   (1)柱撑蒙脱石的预先热处理将降低层间水含量,不利于硅烷的水解;同时350℃以上热处理使Keggin离子脱羟逐步转化为氧化物,可与硅烷缩合的活性位减少,因而负载量随热处理温度的升高而降低,同时也从侧面证明硅烷主要嫁接于层间聚合羟基铝离子上。   (2)溶剂极性对极性硅烷分子的负载影响较大,极性强的溶剂与极性硅烷分子间的作用力较强,使得硅烷不易与插层/柱撑蒙脱石的表面羟基缩合成键,同时未牢固成键的极性硅烷分子易于被极性溶剂洗脱,使得负载量随着溶剂极性的升高而降低。而对于非极性硅烷分子,溶剂极性的影响相对较小。   (3)阳离子型硅烷(如γ-氨丙基三乙氧基硅烷)与带负电的蒙脱石片层、阴离子型硅烷(如γ-巯丙基三乙氧基硅烷)与层间带正电的Al Keggin离子之间均存在静电相互作用,因此离子型硅烷扩散进入蒙脱石层间的程度要高于非离子型硅烷,使得负载量也高于同样条件下的非离子型硅烷。   (4)对Al13插层蒙脱石进行有机硅烷改性可以显著提高其产物对阴离子型污染物橙黄Ⅱ的吸附去除能力。橙黄Ⅱ在原始蒙脱石(Mt)上的吸附符合Freundlich吸附模型;Al13插层蒙脱石(Al13IM)和无水乙醇体系下三甲基氯硅烷改性产物(Al13IM/E-T)的吸附等温线为Langmuir型;而环己烷体系下三甲基氯硅烷改性样品(Al13IM/C-T)对橙黄Ⅱ的吸附与Temkin模型符合最好。吸附去除效果为:Al13IM/C-T>Al13IM/E-T>Al13IM>Mt。其中Al13IM/C-T对高浓度(1000 ppm)橙黄Ⅱ溶液的去除率仍为98.7%。   (5)上述四种样品吸附去除橙黄Ⅱ的机理存在差异:Mt主要是通过边缘断键上的正电荷吸附极少量的橙黄Ⅱ;Al13IM采用层间Al Keggin阳离子与橙黄Ⅱ分子中带负电的磺酸基之间的静电吸引进行吸附;而经过硅烷化改性后样品与橙黄Ⅱ分子间的相互作用,除了层间铝柱与橙黄Ⅱ分子中磺酸基的静电引力外,还有硅烷分子与橙黄Ⅱ分子中的苯环之间的相互作用。尤其是采用Al13IM/C-T进行吸附时,层间具有较高的硅烷负载量,形成了连续的有机相,吸附作用与分配作用的同时存在,极大地提高了橙黄Ⅱ的吸附去除率。
其他文献
永磁材料是家电、计算机、航天等电子领域中必不可少的材料。其中单相SrFe12O19是一种典型的M型六角铁氧体,尖晶石型CoFe2O4是一类立方亚铁磁性的氧化物。和其他稀土化合物相比,因其出色的磁学性能、高的居里温度、稳定的化学性质和低廉的成本,而成为应用在商业和技术应用上的重要材料,有力地推动着信息存储与处理工艺、磁流体的应用和微波电子学等科学技术的进步。由于亚铁磁性,这两个铁氧体材料具有高的矫顽
请下载后查看,本文暂不支持在线获取查看简介。 Please download to view, this article does not support online access to view profile.
期刊
吴小梅是新杭州人,今年31岁,是G20峰会期间众多保洁员中的一员。第一次见到她时,她似乎有点不好意思,一边推辞,一边说“保洁工作真的没有什么好说的,只是打扫一下卫生,这是我
学位
本文通过对荣华二采区10
期刊
“二八大杠自行车,一群青年读着《青春之歌》”,这是10月1日国庆盛典上既有年代感又有青春气息的一幕,自行车方阵所带来的是20世纪80年代,那段充满着清脆自行车铃声和蓬勃朝
期刊
请下载后查看,本文暂不支持在线获取查看简介。 Please download to view, this article does not support online access to view profile.
期刊
人才开发以及培训管理是企业人力资源管理过程中的重要的工作内容,接下来,本文将结合企业人才开发以及培训管理中存在的一些问题,探讨加强人才开发以及培训管理工作的方法和
本论文在较低的温度下用微波法快速合成了介孔纳米二氧化钛、具有可见光催化活性氮掺杂纳米二氧化钛、氧化锌纳米棒、氧化锌纳米管以及氧化锌纳米线等具有功能性的纳米材料,并
2020年1月,受春节及疫情因素影响,对标企业钢材销售量大幅下降.但原燃料采购成本环比以升为主,冶金焦和进口矿环比分别上升2.68%和3.04%.rn2020年1月,炼焦煤累计采购成本同比下
期刊