单层石墨烯是碳原子以Sp2键合紧密排列成六方蜂巢结构的二维原子晶体。石墨烯作为一种零带隙的半金属,因其独特而优异的电学、光学和力学性质有望在微纳电子器件以及柔性电子学材料等领域得到广泛应用。由于不同厚度的石墨烯展现的物理化学性质并不相同,如何制备大面积、层数均匀的单层石墨烯薄膜对基础研究和实际应用都是亟须解决的问题。近年来人们采用化学气相沉积方法(CVD)生长石墨烯已经在石墨烯的制备上取得了很大的进展,然而如何有效控制石墨烯的层数仍然没有得到完全解决。　　本论文针对化学气相沉积生长的原理设计了一种互补型二元合金基底控制石墨烯生长中碳的析出过程,使扩散进入金属的碳与金属形成稳定的碳化物固定在合金体相中,从而仅通过表面催化在基底表面生长均一的绝对单层石墨烯。二元合金基底由最初的镍钼合金发展到了其他适宜金属,建立了一套控制石墨烯层数生长的催化剂体系。同时,还研究了修复还原石墨烯氧化物的方法来制备高质量的石墨烯透明导电薄膜。　　本论文主要分为如下四个方面:　　(1)研究了化学气相沉积的生长过程、石墨烯的生长机理和金属催化剂的选择。CVD生长石墨烯的过程是碳源在金属表面的催化分解,碳在金属中的溶解与扩散,在降温过程中碳从金属体相到表面的析出以及碳在金属表面的重构,这其中碳的析出过程是造成石墨烯生长不均匀的主要因素。生长石墨烯所用金属催化剂的选择从金属与石墨烯的晶格失配度、金属的碳溶解度、金属的熔点、金属的催化作用、金属与碳的相互作用以及金属碳化物的生成等方面进行选择。综合石墨烯在不同金属催化剂上的生长机理,我们提出互补型二元合金催化剂的基本设计思想,通过互补型催化剂抑制碳的析出过程,同时控制表面生长单层石墨烯。　　(2)研究了催化生长组分不同时二元合金基底的设计以及均匀的单层石墨烯的生长。互补型二元合金催化剂由两部分组成,其中表层金属是催化生长组分,支撑层金属是互补调控组分。这一部分我们选择具有催化活性的金属Ni/Co/Fe与金属Mo形成合金催化生长石墨烯,成功地在Ni-Mo、Co-Mo和Fe-Mo二元合金基底表面CVD生长了均匀的单层石墨烯。证明了互补型二元合金催化剂的设计思想的可行性,实现了抑制碳析出过程的CVD生长单层石墨烯。　　(3)研究了互补调控组分不同时二元合金基底的设计以及均匀的单层石墨烯的生长。这一部分我们选择能在生长温度下与碳形成稳定的金属碳化物的金属Mo/W/V与金属Ni形成二元合金催化生长石墨烯,在Ni-Mo、Ni-W和Ni-V二元合金基底表面CVD生长了均匀的单层石墨烯,同时发现互补调控层金属的存在使得生长均匀单层石墨烯的实验条件窗口增大,有利于工业化生产应用。证明了互补调控层金属在生长过程中能够将碳固定在合金体相中,抑制了碳在降温过程中向金属表面的析出,并以Ni-Fe二元合金基底为反例说明碳化物的生成与稳定性是实现抑制碳析出过程的关键因素。同时,提出了互补型二元合金催化剂两种组分的选择规则。　　(4)研究了以石墨烯氧化物为起始材料制备高质量石墨烯透明导电薄膜的方法——修复还原石墨烯氧化物。采用快速加热的方法,利用石墨烯氧化物本身在热还原过程中会产生悬键的特点,通入碳源在高温下裂解成为活泼的碳自由基填补空位、与悬键反应,实现在热还原的同时进行石墨烯结构的修复,恢复石墨烯的六元芳环的共轭结构,进而得到更接近石墨烯的产物。这种方法相比于单独的热还原方法可以减少石墨烯上的缺陷产生,形成共轭度更高的sp2碳结构,成功地获得了高导电性和高透光性兼备的石墨烯薄膜。