【摘 要】
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本文通过简单的浸渍方法制备了Co/ZSM-5和Co-Ni/ZSM-5复合材料。用XRD、SEM、TEM、XPS和N2吸附-脱附等技术对复合材料进行了表征,确定了制备的复合材料的表面组成和结构性质。将Co/ZSM-5作为催化剂、分子氧作为氧化剂对苯乙烯在无溶剂条件下的催化氧化性能进行了评价。结果表明,Co/ZSM-5-500(500℃煅烧)在80℃时表现出较高的催化活性(TON 566.6mol/m
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本文通过简单的浸渍方法制备了Co/ZSM-5和Co-Ni/ZSM-5复合材料。用XRD、SEM、TEM、XPS和N2吸附-脱附等技术对复合材料进行了表征,确定了制备的复合材料的表面组成和结构性质。将Co/ZSM-5作为催化剂、分子氧作为氧化剂对苯乙烯在无溶剂条件下的催化氧化性能进行了评价。结果表明,Co/ZSM-5-500（500℃煅烧）在80℃时表现出较高的催化活性(TON 566.6mol/mol Co)和苯甲醛选择性（96%）。与此同时我们发现,在反应温度为90℃时,Co/ZSM-5-450催化作用下苯乙烯转化率约100%,苯甲酸的选择性为94.7%。实现了在Co/ZSM-5-500和Co/ZSM-5-450催化剂上苯甲醛和苯甲酸的可控合成,通过29Si、27Al MAS-NMR、NH3-TPD和H2-TPR等技术对催化剂表面性质进行分析,探讨了两种催化体系产生不同氧化产物的原因。此外,还对催化剂的回收和再利用进行了测试,显示了催化剂良好的回收再利用性能。此外,我们应用Co-Ni/ZSM-5复合材料和H2O2氧化剂对甲苯在无溶剂条件下的催化氧化进行了研究,考察了反应时间、反应温度、催化剂用量、氧化剂用量等反应参数对催化氧化反应的影响,总结了反应的优化工艺条件。在此工艺条件下,甲苯转化率为13.1%,苯甲醛选择性为87.7%,苯甲醇选择性为12%,并考察了催化剂的回收、利用性能。
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