自从C60固体达到宏观量生产以来，它一直是物理学、化学和材料科学等领域中活跃的课题之一。在高温高压的条件下，C60分子可以发生[2+2]加环反应形成C60聚合物，由于聚合物的C60球之间存在着sp3的共价键作用，使得它们具备C60固体所没有的性质。特别是近年来C60聚合物磁性的发现，引起了人们对这一新型磁性碳及其磁性机制的兴趣。本文在一组高温高压的条件下，合成了C60聚合物，经过X射线衍射(XRD)的表征，证实了样品结构为菱形(R)、四方(T)和正交(O);13C核磁共振(NMR)谱表明了C60球之间sp3键的形成，退卷积计算表明R相C60聚合物纯度～95％。我们合成的R相C60聚合物是有织构的，择优取向为(003)，C60球之间以sp3键连接形成聚合平面内的六角结构，晶格参数a=9.21(A)，c=24.68(A)。由于sp3键的作用，C60球不再是准球形而是在聚合面内“拉长的球”。这种高温高压下获得的二维类石墨结构的R相C60聚合物，缺陷导致它表现出弱铁磁性，成为近年来的一个研究热点，因而也是本论文研究的主要对象。我们主要针对R相C60聚合物进行了如下几个方面的研究:　　一、R相C60聚合物比热的研究我们用PPMS测量了R相C60聚合物的比热，发现相比于原生C60，在260K附近的有序无序相变特征—λ形状峰消失，并且聚合物的比热在低温(80-2K)下大大降低。前者表明了sp3键的形成导致C60球不再无规转动。基于类石墨的Tewari3D-2D声子态密度模型，我们计算了300-2K的R相比热，结果表明由于R相中C60球间的sp3共价键抑制了C60球的天平摆振动模式，导致了声子振动模式的频率分布发生改变，从而表现出R相比热比原生C60在低温下(80-2K)大为降低。此外，我们还发现O相和R相比热在80K的地方出现了交叉，80K以下CO＞CR，80K以上CO＜CR，我们归因为sp3数目的不同导致振动模式的频率分布发生改变。　　二、R相C60聚合物退聚合过程的13C NMR研究固体13C NMR研究发现:423 K起73.5 ppm位置的峰开始变弱，表明sp3键的断裂，同时143.6 ppm位置的峰增强，表明独立C60球形成。73.5 ppm峰强随温度的变化可以用热激活方程来描述，激活能为1.5 eV。变温XRD实验表明此时晶格结构仍保持R相，但衍射峰变弱。当温度超过530 K时，R→fcc的结构转变开始发生;温度达到573 K时，样品结构已完全转变为fcc。　　三、R相C60聚合物的介电研究我们对R相C60聚合物样品进行了变温介电谱测量，在sp3键断裂的温度范围内(423 K-530 K)观察到了介电弛豫现象。第二轮变温实验没有发现这一弛豫特征，同时有序无序相变特征及低温下取向玻璃化转变特征出现，表明经过第一轮升温后样品已经回复到fcc结构。结合NMR和变温XRD结果，我们把它归因于和sp3键断裂相关的应力弛豫过程，相应地，拉长的C60球逐步回复到准球形。偶极子机制上，我们根据不对称C60球偶极矩的量化计算结果和文献报道的边缘sp3悬挂键，提出聚合物的层边缘缺陷偶极子在电场作用下产生取向极化。由于这种偶极子的运动和sp3键的作用相关，因而在退聚合过程中，sp3键的断裂导致了介电弛豫，激活能为1.2 eV。同时由于边缘偶极子受到sp3键的约束引起聚合面内的极化率α⊥大于法线方向α//，相应地观察到弛豫强度～2倍的差异。　　四、多晶C60压片的介电研究对于9 kbar的多晶C60压片，除了低温区间(200-300 K)的玻璃化损耗峰，我们在高温区间(350-500 K)发现一个新的介电弛豫特征，激活能为2.45 eV，它在第二轮测量中消失，并伴随低温玻璃化损耗峰对称性增加，分子取向激活能降低20 meV。结合XRD结果，我们把这一新的弛豫特征归因为残余应力相关的晶界弛豫，应力在第一轮测量的升温过程中得到释放。这种残余应力导致晶界的振动频率增加，从而增强了晶界运动和分子取向运动之间的耦合，引起玻璃化过程损耗峰进一步偏离Debye形状，增加了玻璃化过程中分子取向之间的有效势垒:362→382 meV。基于Ngai模型的理论拟合证实了压片中存在着相关作用，拟合得到的相关系数为0.7，由此算得压片中C60分子取向跳转的真实激活能为267meV，和单晶的结果一致。　　五、R相C60聚合物磁性的研究在动态真空条件下，我们采用553 K的热源短暂加热接快速降温（10s降至室温）的办法对R相进行热处理。XRD结果证实加热时间在8min内，样品保持R相结构，但NMR表明有sp3键断裂和独立C60球的形成。SQUID实验表明，相比于原始R相，热处理后样品的饱和磁化强度增强一个数量级达到10-2 emu/g。我们提出由于边缘sp3键的不等价性导致边缘处易于形成sp3键悬挂，在快速降温过程中，悬挂的sp3键得以保留，增强了样品中不成对自旋的密度，从而增加了样品的磁性。