硫化钼/掺杂氮复合材料的制备及其储钠性能研究

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二维过渡金属硫化物MX2(其中M=Mo,Mn,Ni,Sn,Fe,Sb;X=S)由于其类石墨烯结构,近年来在钠离子电池(sodium ion batteries,SIBs)领域中吸引了很多研究者的目光。在不同种类的过渡金属硫化物中,层状二硫化钼(MoS2)被认为是一种极具前景的钠电负极材料,主要是由于其有较高的理论容量(670 mAh g-1),较低的成本和污染较小对环境友好等优点。类石墨烯MoS2纳米片以S-Mo-S的类三明治的层状结构出现,在Mo-S之间具有较强的共价键,并且在层与层之间存在较弱的范德力。尤其是MoS2具有约为0.615nm较大的层间距,这有利于增强离子的传输。此外MoS2的二维片状结构具有较大的接触表面积以及Mo具有多价态,这些都提升了其在电化学中的电荷存储能力。二维纳米材料在电化学充/放电过程中会发生严重的重堆叠问题,这会减少材料本身可以实际接触的表面积以及电极上可以有效接触的位点,会表现出较差的电化学性能。另外在电化学循环中MoS2还存在着较差的导电性和体积膨胀问题,因此MoS2有必要构建一个较稳定的纳米结构。所以在本文中,设计了一种新型的氮掺杂二硫化钼多孔三维结构(NMF),通过模板-干燥-煅烧的方式制备,多孔的三维结构是由MoS2纳米片构建而成的。制备的NMF中包含了大量的孔洞,这利于电解液的扩散,可以提高离子传输效率以及缓解体积膨胀的影响。更重要的是,含氮的聚合物模板不仅可以防止在干燥过程中重新堆积的MoS2纳米片,而且还可以作为氮源掺杂进入MoS2和残留碳中。由于高温处理后会额外得到Mo-N键,N掺杂的MoS2后的电导率由于N代替S而增强。通过模板-干燥-煅烧新模板制备的NMF还获得了更大的比表面积,钠离子在NMF表面,边缘和缺陷部位的储存性能提高,赝电容效应也大大增强,这些都利于促进NMF的稳定性和循环性即使在高电流密度下。此外聚合物模板中的微量的氮掺杂碳也会残留在NMF的MoS2表面,会形成保护层并且有效的抑制二维MoS2纳米片的团聚现象,同时增强了 NMF的导电性并提高电极结构的完整性。在电化学测试中,NMF也表现出了优异的储钠性能,倍率性能也表现的较好。在20 mA g-1的电流密度下,NMF的初始可逆比容量达到了 732mAh g-1;在1 Ag-1的电流密度下循环100圈后依旧可以维持407 mAh 的可逆比容量。即使在2A g-1的高电流密度下,NMF提供了首周高达401 mAh g-1的充电比容量,并且在循环100周后容量保持率达到80%。最后为了探索其实际应用将NMF组装成了钠离子全电池,并且成功点亮了 LED灯。
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