本文评价了不同的计算方法:HF/6-31G（d）,B3LYP/6-31G（d）,ONIOM（B3LYP/6-31G（d）:AM1）,ONIOM（HF/6-31G（d）:AM1）,半经验AM1方法等对β-二酮二亚胺基铝化合物体系的描述能力。与实验结果比较发现ONIOM（B3LYP/6-31G（d）:AM1）对分子结构的优化非常有效,B3LYP方法对体系的描述最为准确。因此确定用ONIOM（B3LYP/6-31G（d）:AM1）方法进行分子结构优化与频率分析,而使用B3LYP/6-31G（d）方法研究电子结构并计算体系的单点能量。本文用上述方法研究了LAl[η²-（CSiMe₃）₂]（L=HC[（CMe）（NAr）]₂,Ar=2,6-ⁱPr₂C₆H₃, 1）分子内插入CO生成LAl[η²-（CSiMe₃）₂]（L=HC[（CMe）（NAr）]₂, Ar= 2,6-ⁱPr₂C₆H₃, 2）和LAl[η²-（CPh）₂]（L=HC[（CMe）（NAr）]₂, Ar= 2,6-ⁱPr₂C₆H₃, 3）分子内插入CO生成LAl[C（O）C₂Ph₂]（L =HC [（CMe）（NAr）]₂, Ar = 2,6-ⁱPr₂C₆H₃, 4）的反应机理。较低的反应活化能和较小的前线分子轨道能级差都表明该插入过程易于进行。与过渡金属原子的CO插入反应不同,整个反应过程中,Al原子与酰基碳原子之间不存在σ-π配键,而是Al的3s轨道与酰基C原子的sp²杂化轨道形成的电价配键,且Al的酰基配合物可能较过渡金属类似物有更高的化学活性。化合物4分别与二苯甲酮（COPh₂）与三甲基硅氰（TMSCN）反应生成LAl[OC（Ph）₂C（O）C₂Ph₂]（L=HC[（CMe）NAr）]₂, Ar=2,6-ⁱPr₂C₆H₃,5),和LAl[OSiMe₃][C₃（Ph）₂CN]（L=HC[（CMe）（NAr）]₂, Ar=2,6-ⁱPr₂C₆H₃,6）的反应机理也用上述方法进行了研究。结合NBO分析和电子密度拓扑（AIM）分析,发现β-二酮二亚胺基铝化合物中,中心金属Al没有d电子与CO的π^*轨道形成反馈π键,其羰基基团的成键键角和分子轨道结构与典型羰基相比仅有较少的变化。且Al-C（O）键既非典型的离子键,也非典型的共价键,金属Al原子通过该键向羰基碳原子传递电子,导致羰基具有负离子的特征。如此特殊的电子结构,与大体积配体基团的位阻的共同作用,导致化合物4到化合物6的反应过程是通过手性对称,能量上完全等价的两条反应通道进行的。