新型水稻白叶枯病菌Ⅲ型分泌系统抑制剂的筛选及初步构效研究

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水稻白叶枯病是世界范围内制约水稻生产的重要因素,该病害是由水稻黄单胞菌属白叶枯病菌致病变种稻生黄单胞菌Xanthomonas oryzae pv.oryzae(Ishiyama)(以下简称侵Xoo)染所致,可在水稻任意生长阶段侵染植株。目前,化学防治是防治水稻白叶枯病的主要途径,然而传统杀菌剂防效不佳,甚至导致病原菌抗性增强。因此,寻求具有新型作用机制的抗菌剂具有重要的应用价值。细菌Ⅲ型分泌系统(T3SS)是水稻白叶枯病菌的重要毒性因子,在病原菌侵染过程中向寄主体内分泌效应蛋白,该系统可为药物分子设计提供新型作用靶标。前期研究表明,以TS006为主的多酚类化合物作为新型T3SS抑制剂对水稻白叶枯病具有较好的防治效果。本论文基于课题组建立的水稻白叶枯病菌T3SS抑制剂筛选模型,以TS006为阳性对照,通过高通量筛选(HTS)检测前期合成的216个化合物对hpal基因启动子的抑制活性;测定高活性化合物对Xoo的生长影响;通过测试活性化合物对Xoo在烟草上HR反应的影响,研究T3SS抑制剂对Xoo在水稻幼苗和成株上致病性的影响。本文筛选得到了两类具有新颖结构骨架的水稻白叶枯病T3SS抑制剂,即β-硝基苯烯类化合物(YM-2、YM-10)及β-硝基苯烯丙酸类化合物(ZGX-7、XY-254)。结果表明,100μmol/Lβ-硝基苯烯丙酸XY-254对hpa1启动子抑制率达到97%,而200μmol/L阳性对照TS006对hpa1启动子抑制率仅为77%,且该化合物对hpa1启动子抑制率随浓度升高而提高,呈显著的浓度依赖性。在丰富培养基(M210)和hrp诱导培养基(XOM2)中,该化合物对Xoo适应期、生长期、平稳期及衰落期均未表现出显著的抑制作用,表明细菌各生长阶段均不受其影响。化合物XY-254能够抑制Xoo在烟草上HR反应,也能显著抑制Xoo在水稻幼苗和成株的致病性,表明其具有作为T3SS抑制剂的潜力。以化合物XY-254作为先导化合物,利用构象限制原理、生物电子等排原理、拼和原理等设计合成了24个系列结构衍生物2a-7d,化合物结构经~1H NMR确认。本文研究结果为进一步开发以化合物XY-254为先导化合物的新型杀菌剂提供了扎实的基础。
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