在分子体系中，如果费米面处自旋向上与自旋向下的电子态密度不等，即电子自旋非平衡，这种现象称为自旋极化效应，其存在于具有一个以上未成对电子的体系中。我们知道电子配对可以降低系统的能量，但对于高Z元素（如锕系或镧系元素）或者是低维碳材料中的缺陷结构，情况就可能变得复杂了。重元素的d或f电子的离域效应，使得电子平行自旋对体系的贡献可能大于电子配对，导致体系在未配对电子较多时更稳定，这是锕系和镧系元素形成分子系统的奇异电子结构的重要来源，也是理论研究的挑战。碳纳米管由于缺陷或掺杂等原因产生悬键，进而可导致碳的内禀自旋极化，这同时被认为是实现一维纳米自旋电子器件的重要机制。在本文中我们使用第一性原理密度泛函理论方法研究了缺陷单壁碳纳米管的性质，电子展开基函数对碳吸附缺陷自旋极化强度的影响，以及不同曲率的单壁碳纳米管与锕系铀原子之间的相互作用。首先，以两端封闭的(5,5)碳纳米管为例，我们用密度泛函方法研究了四种典型缺陷(V1, V2, V3, V4)对其构象、振动模式和电子结构的影响。发现，不同缺陷对红外谱线最高峰的影响一致，对拉曼谱最高峰，径向模，呼吸模和切向模的影响也是一致的，即都发生红移。有两个红外活性振动模式局域在V3和V4缺陷附近。相反，缺陷对碳纳米管电子结构的影响显著依赖于缺陷自身。其中V2缺陷最为特殊，包含自旋极化并显示出局域特性。缺陷引起的能隙变化尺度在0.1eV。通过分析包括无缺陷碳纳米管在内的五种体系的态密度，我们发现了在-7eV附近存在一个只属于无缺陷（5,5）碳纳米管的标志峰，更深层次的键特性分析指明，这个标志峰来源于碳纳米管上所有碳原子p电子的离域贡献。这一结论有可能在缺陷探测方面有重要应用，我们的结论对研究缺陷对单壁碳纳米管性质的影响有一定的参考意义。分子系统中的自旋极化一直是被关注的问题，尤其是随着在纯碳系统中自旋极化现象的发现。相关理论计算研究因为受到方法的影响，在涉及到p电子的自旋极化电子态的预见方面颇有争议。我们用密度泛函理论局域密度近似方法，比较了七种不同的电子展开基函数（也就是3-21G,4-31G,4-31G*,6-31G,6-31G*,6-311G,6-311G*）对含有1个和2个吸附原子缺陷（5,5）碳纳米管系统电子态和自旋极化性质的影响。让人非常惊讶的是，尽管这五种双劈裂基组均预见了与以往研究结果相同的1个缺陷系统的基电子态（三重态），但对于双缺陷系统，是否包含极化函数，得到了完全不同的结论，基态分别为三重态和五重态。甚至，三分裂基组也体现了同样的效果。通过电子结构特性分析，我们确定这是由于极化函数放大了吸附原子2s轨道的贡献，减小了2p轨道的贡献，导致电子态间能量差变小甚至出现反转。违背我们通常一般的认识，单纯的增加基组，对于我们所面对的p电子自旋极化问题研究，并不一定会使结果更精确。希望这个结论，可以为碳材料的自旋极化效应的理论研究提供参考。U原子和碳纳米管(CNT)之间的吸附作用，归属于锕系元素与碳材料之间的相互作用特性研究的基本问题之一，同时在核废料清理乃至锕系物质提取等方面有重要的应用潜力。我们通过第一性原理密度泛函方法清晰的阐释了单壁碳纳米管内外表面与吸附U原子之间的相互作用特性。结果表明，虽然它们的基电子态都是五重态稳定的，但U原子吸附在CNT内部和外部的稳定吸附点不同，分别为CNT的桥位和孔位。并且内部吸附的吸附能大于外部甚至超过约1eV。电子结构分析显示，是两者截然不同的基态电子结构形成机制导致了这一有趣结果。外部吸附结构的电子态主要由U原子决定，而内部吸附结构的电子态来自于U原子和其吸附的CNT上净自旋电子的铁磁耦合。由轨道和自旋分析结果我们可以认为，内部吸附相比于外部吸附U原子，带来多于1.0e的电荷转移，使得内部吸附具有更为明显的供体-受体相互作用。进一步的态密度分析显示，相比于外部吸附，内部吸附具有一个更大的U原子与CNT之间的成键区域。这些都支持了内部吸附更加稳定。这个结论对研究锕系材料的吸附性质以及理解其相互作用机理提供了重要的基本参考。我们还进一步研究了曲率对扶椅型单壁碳纳米管内表面与吸附U原子之间的相互作用特性的影响。结果表明，这些内部吸附体系的基电子态都是五重稳定的，但稳定的吸附位点不同，在曲率较大的（5,5）（6,6）碳纳米管中吸附在桥位最稳定，而对于曲率较小的（7,7）（8,8）碳纳米管则吸附在空位最稳定。碳纳米管曲率越小，U原子与碳纳米管之间的相互作用能和键级越小，说明两者之间的相互作用越弱。通过电子结构分析，我们发现，随着碳纳米管直径增大，U原子与碳纳米管的静电与共价作用越小，基电子态的贡献来源越局域在U原子上。这部分研究也许为通过调节曲率来控制锕系元素与碳纳米管结构的吸附特性提供了一个参考途径。