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分子光谱作为人们认识分子内部结构的重要手段,在化学和物理等基础研究中扮演着重要的角色。伴随着激光技术的不断发展,高精密的激光光腔衰荡技术与超稳腔定标技术被广泛应用,从而加快了分子光谱学向高灵敏,高分辨发展的步伐。通过激光光腔衰荡光谱,可以获得分子内部结构和分子间相互作用的信息,如能级,微扰等。
本论文第一章,简单介绍了线性多原子分子振转光谱理论,重点介绍了光谱线型分类、原理、公式及各种线型之间的区别。光谱数据处理中常用的几种线型包括Gaussian线型、Lorentzian线型、Viogt线型、Galatry线型及Rautian线型。
第二章,首先介绍了激光光腔衰荡光谱技术的背景,然后介绍了高斯光束、光学谐振腔及衰荡光谱的原理,最后详细描述了超稳腔定标方法并列出其应用步骤。本实验中超稳腔纵模的频率稳定性好于500KHz、自由光谱范围的稳定性好于400 Hz,在775-800nm波段内用超稳腔定标得到的谱线绝对频率总不确定度为0.1-0.6 MHz。
第三章,运用激光光腔衰荡技术测量了乙炔分子在786-793 nm范围内v1+3v3带合频光谱并利用超稳腔定标技术对乙炔光谱进行定标,获得的乙炔谱线绝对频率精度达到亚兆赫兹水平,相对精度达2×10-9。另外我们用基态并合关系确定v1+3v3振动态转动能级,准确度高达2×10-5 cm-1,相比前人研究结果提高了两个量级。此外精确的能级实验值也帮助我们验证在振转能量转移中起着关键作用的局域转动量子数依赖的共振效应。
第四章,通过光腔衰荡吸收光谱技术研究了高压二氧化碳对水的谱线线型影响,并首次获得了13条水吸收谱线的压力诱导位移及CO2压力加宽系数。这些数据将有助于研究富含CO2星际的大气模型。