【摘 要】
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聚酰亚胺（PI）和聚醚醚酮（PEEK）作为高性能工程塑料,具有较高的机械强度、优异的热稳定性和良好的耐溶剂性等,在航空航天和汽车工业中有广泛的应用。传统的成型制造在制备工程塑料零部件时,需要进行切、削、钻等减材制造操作,从而造成较大的浪费。3D打印是一种将数字模型转化为实体结构的操作方式,利用分层制造原理可定制三维物体的结构,具有制作周期短、成型精度高、操作简单、浪费少等优点。将3D打印应用于工程
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聚酰亚胺（PI）和聚醚醚酮（PEEK）作为高性能工程塑料,具有较高的机械强度、优异的热稳定性和良好的耐溶剂性等,在航空航天和汽车工业中有广泛的应用。传统的成型制造在制备工程塑料零部件时,需要进行切、削、钻等减材制造操作,从而造成较大的浪费。3D打印是一种将数字模型转化为实体结构的操作方式,利用分层制造原理可定制三维物体的结构,具有制作周期短、成型精度高、操作简单、浪费少等优点。将3D打印应用于工程塑料的制作中,可以简化加工工艺,并且对复杂零部件的制作具有极大的优势。光固化3D打印具有优异的打印精度,可制备具有复杂结构的工程塑料零部件。这种3D打印技术要求聚合物具备良好的光敏性,在紫外光的照射下能够通过光引发剂进行引发产生交联结构。大多数研究者先合成聚酰亚胺聚合物和聚醚醚酮聚合物,通过其侧基或端基向聚合物中引入光固化基团。将光敏基团通过分子设计直接引入单体侧链,可通过光活性单体精准调控聚合物的光固化性能,具有重要的研究意义。基于以上背景,本文从分子结构设计出发,设计并合成了一种新型光敏二胺单体FMADA和新型光敏二酚单体FAAMBH,进一步和商用单体分别合成了聚酰亚胺、聚醚醚酮两个系列的可光固化聚合物。通过紫外光固化手段制备得到光固化聚酰亚胺薄膜和光固化聚醚醚酮薄膜,探究制备的新型二胺单体和二酚单体结构、含量对光固化聚酰亚胺薄膜、光固化聚醚醚酮薄膜相关性能的影响。具体研究内容如下:（1）从分子结构的角度,设计并合成了具有甲基丙烯酸酯侧基的新型光敏二胺单体FMADA。将二胺单体FMADA与商用单体六氟二酐（6FDA）、4,4’-二氨基二苯醚（ODA）进行聚合得到光敏聚酰亚胺共聚物（PSPI-x）。对聚酰亚胺溶解后进行紫外光固化,得到光固化聚酰亚胺薄膜（UV-PSPI-x）,探究了光敏二胺单体FMADA的添加量对UV-PSPI-x性能的影响。与纯商用的6FDA-ODA所制备的PI-0薄膜进行对比,UV-PSPI-x的机械性能和热性能显示出先上升后下降的趋势,其中UV-PSPI-5的机械性能最好,拉伸强度可达105 MPa。UV-PSPI-2.5的耐热性能最好,5%热失重的温度(Td5%)为470.4°C。由于所制备的光固化聚酰亚胺薄膜具有黑色特性,对其进行光电方面的应用表征。紫外可见光谱显示,所有的光固化聚酰亚胺薄膜在250-800 nm的波长范围内均不透光,相较而言透光性能最好的是UV-PSPI-10,透光性能最差的是UV-PSPI-7.5。对其进行介电常数的表征,发现光固化聚酰亚胺薄膜的介电常数随着光敏二胺单体含量的增加而增大。与纯商用单体制备的未交联PI-0进行对比,UV-PSPI-x的介电常数和介电损耗都有所增加,展现出其作为高温薄膜电容器的潜力。（2）从分子设计的角度,合成了具有肉桂酸酯侧基的新型光敏二酚单体FAAMBH。将单体FAAMBH与商用单体4,4’-二氟二苯甲酮、双酚AF进行共聚得到光敏聚醚醚酮聚合物（UV-PSPEEK-x）。将聚醚醚酮溶解后通过紫外光固化得到交联聚醚醚酮薄膜（UV-PSPEEK-x）。探究了光敏二酚单体FAAMBH的添加量对光固化薄膜性能的影响。与纯商用单体制备的未交联PEEK-0进行对比,UV-PSPEEK-x的拉伸强度随着二酚单体添加量的增加呈现出先增大后下降的趋势。UV-PSPEEK-7和UV-PSPEEK-10的拉伸性能最好,可达68 MPa。UV-PSPEEK-x的热性能均低于PEEK-0,且随着二酚单体含量的增多而下降。
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