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二氧化碳（CO2）是一种温室气体,但它也是重要的C1资源,具有低价、无毒等特点,以其为原料可以合成诸多有价值的化合物。在众多的转化利用方法中,CO2和环氧化合物反应生成环状碳酸酯的反应是最为有效的转化途径之一。但是,由于CO2的热力学稳定性和动力学惰性都极高,是典型的“惰性”小分子,使得该反应在温和条件下难以进行,因此需要加入催化剂来降低反应条件。目前,在已开发的众多催化剂中,离子液体以诸多的优点而成为人们研究的热点。除了不断开发新的离子液体催化剂以外,阐明催化反应机理,明确影响催化效果的重要因素也是催化剂开发过程中不可或缺的环节。尽管已经有大量的理论研究阐明了离子液体催化CO2环加成反应的机理,但是理论预测的催化活性顺序往往与实验结果不符。造成这种现象的原因之一是在理论计算中没有考虑离子液体之间的相互作用以及离子液体所引起的环境变化对催化活性的影响,因此有必要采用新的理论模型来获得更为准确的计算结果。针对上述问题,本论文采用理论和实验相结合的方法开展了以下3方面的工作:1.为了考察离子液体之间的相互作用对催化活性的影响,我们采用离子液体的二聚体形式作为CO2环加成反应的催化剂,计算得到了4种季铵盐催化该反应的决速步能垒为NEt4Br（四乙基溴化铵,19.14 kcal/mol）>[HTe A]Br（三乙基溴化铵,15.92 kcal/mol）>[(NEt3（HE）]Br（N,N,N-三乙基-2-羟基乙基溴化铵,15.46 kcal/mol）>[HMEA]Br（N,N-二乙基-2-羟基乙基溴化铵,15.26 kcal/mol）。然而,上述计算结果与实验产率并不相符。因此有必要进一步考虑更为复杂的相互作用,提高计算精度。分子动力学的模拟结果表明,在核心催化区域的周围有6个季铵盐离子液体分子,它们与核心催化区域最为接近,对催化活性的影响也最大。基于上述结果,我们将离子液体二聚体过渡态作为催化核心区域,即QM层,将围绕在催化中心区域周围最紧密的6个季铵盐离子液体分子作为MM层,采用ONIOM方法（B3PW91/6-31G（d,p）:HF/3-21G）重新优化了上述4个反应的决速步过渡态。计算得到的决速步能垒顺序为[HTe A]Br（31.67 kcal/mol）>[HMEA]Br（18.58 kcal/mol）>[NEt4]Br（16.63 kcal/mol）>[NEt3（HE）]Br（11.39 kcal/mol）,这一结果与实验产率的顺序完全一致。另外,我们采用自然键轨道（NBO）理论,电子定域函数（ELF）和分子中的原子（AIM）理论,分析了过渡态中重要的相互作用,进一步阐明了影响催化活性的微观因素。2.在前一部分工作的基础上,我们继续使用相同的方法研究了吡唑类离子液体的催化活性。除了采用离子液体的二聚体形式计算了相关的决速步能垒以外,本章在催化核心区域（QM）加入6个吡唑离子液体分子,以较大的离子液体簇作为催化剂,重新计算了决速步能垒。根据分子动力学的模拟结果,在二聚体和六聚体周围分别加入7个吡唑离子液体,以此来考虑离子液体所引起的环境变化对催化活性的影响。采用ONIOM方法（B3PW91/6-31G（d,p）:HF/3-21G）计算了3种不同吡唑离子液体的催化活性顺序,计算结果与实验结果完全相符,而且3者决速步能垒之间的差距非常明显,完全可以通过能垒的变化来判断离子液体的催化活性顺序。此外,采用相同的方法比较了吡唑离子液体,氨基吡唑离子液体和质子化羧基咪唑离子液体的催化活性,得到的催化活性顺序与实验产率完全一致。3.为探索不同烷基取代基对催化活性的影响,实验合成了4种吡唑铵盐离子液体:2-（2-氨乙基）-1-甲基-吡唑二溴化物（[MPz ENH3]Br2）,2-（3-氨丙基）-1-甲基-吡唑二溴化物（[MPz PNH3]Br2）,2-（2-氨乙基）-1-乙基-吡唑二溴化物（[EPz ENH3]Br2）和2-（3-氨丙基）-1-乙基-吡唑二溴化物（[EPz PNH3]Br2）,探索了不同烷基取代基对催化活性的影响。用1H NMR、13C NMR和MS等方法表征了它们的结构。催化性能测试结果表明,在无溶剂和无助催化剂的情况下,[EPz PNH3]Br2的催化性能最好。在100 mmol的环氧丙烷（PO）中,催化剂用量为1.0 mol%,反应温度为70℃,CO2压强为0.5 MPa,反应24 h之后,催化产率可以达到96.1%。该催化剂具有良好的底物适用性,重复使用5次后,催化活性没有明显降低。与文献报道的其他吡唑、咪唑以及季铵盐等离子液体相比,[EPz PNH3]Br2表现出了优异的催化性能,尤其是反应所需的温度有了较大幅度降低。另外,采用密度泛函方法（DFT）,研究了[EPz PNH3]Br2的催化机理。结果表明,[EPz PNH3]Br2先吸收CO2,然后再活化PO开环,接着完成后续反应。