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我国以煤炭为主的能源结构在今后相当长时间内不会改变,然而烧煤会产生大量的氮氧化物(NOx),带来了严重的环境问题,我国NOx总量较高加之其治理难度较大,排放控制刻不容缓。氨选择性催化还原法(NH3-SCR)由于其技术相对成熟且脱除NOx效率高,已成为燃煤发电厂主流的脱硝技术。铈基催化剂因其良好的氧化还原性能、适当的表面酸性、较高的储/释氧容量以及丰富的资源储备而被广泛用于NH3-SCR反应。本文从制备方法优化、助剂添加及形貌控制三个方面来优化铈基NH3-SCR的脱硝性能并揭示其促进机理,具体研究内容如下:1.分别通过浸渍法和共沉淀法制备Mo03-Ce02催化剂并考察不同制备方法对催化剂的织构性质、氧化还原性能、表面酸性和硝酸盐的吸附能力以及NH3-SCR性能的影响,得到如下结论:一、Mo03在沉淀法制备的钼铈催化剂(MoCe-cp)上主要以孤立态Mo物种的形式存在,而在浸渍法制备的催化剂(Mo-Ce02)上主要以团簇态Mo物种的形式存在。二、MoCe-cp催化剂比Mo-Ce02催化剂拥有更大的比表面积、更多的表面氧物种和更好的氧化还原性能,但这些不是影响催化剂性能的关键因素。三、Mo-CeO2表面拥有比MoCe-cp更高浓度的钼物种,使得其在拥有较高比例的Bronsted酸位的同时抑制了表面硝酸盐的吸附,而MoCe-cp催化剂表面更多地以Lewis酸位为主。四、桥式硝酸盐会和吸附在Lewis酸位上的NH3发生竞争吸附。五、MoCe-cp和Mo-Ce02上的NH3-SCR反应按照Eley-Rideal机理进行,而Mo-CeO2催化剂表面较多的Bronsted酸位和较弱的硝酸盐吸附能力有利于其按照Eley-Rideal机理更顺利地进行,从而表现出更好的催化活性。2.采用超低含量的CuO修饰Ti02/Ce02催化剂并考察了 CuO添加量对TiO2-CuO/Ce02的NH3-SCR催化性能的影响规律。研究发现,CuO含量的变化对TiO2-CuO/CeO2催化剂的催化性能有显著影响,优化的Til-Cu0.005/Ce02催化剂在200℃-400℃有良好的脱硝活性,且在300℃表现出优异的抗硫性能。3.深入探讨了 CuO添加量影响TiO2-CuO/CeO2催化剂催化活性的原因,得到如下结论:一、微量CuO的添加可显著改善TiO2/CeO2催化剂的氧化还原性能,但过强的氧化还原性能会导致NH3的过氧化而降低催化剂的NO转化率和N2选择性。二、CuO的添加增加了催化剂表面吸附氧的含量和移动性,有利于将NO氧化为NO2,促进“fast SCR”的发生,从而提高催化剂的低温活性。三、催化剂上的Br(?)nsted酸位更有利于其低温活性的提高。四、CuO的添加削弱了催化剂表面硝酸盐的吸附能力,有利于表面酸位在反应中不被硝酸盐阻碍从而促进了Ti02-CuO/CeO2催化剂中SCR反应按照Eley-Rideal机理更顺利地进行。4.制备出以球状CeO2(尺寸)为载体的锰铈纳米球状催化剂(Mn/CeO2-NS)。并以传统CeO2纳米颗粒为载体制备的Mn/CeO2催化剂为参照,系统分析了球状CeO2载体对催化性能的影响。NH3-SCR测试结果发现Mn/CeO2-NS纳米球状催化剂在100℃即可达到80%以上的脱硝效率,同时具有优异的抗硫性能和稳定性。研究表明:相比于传统的CeO2纳米颗粒,球状CeO2具有更大的比表面积和更丰富的孔结构,有利于锰物种在其表面的分散,增强了活性物种氧化锰与载体间的相互作用,提高了Mn/CeO2-NS催化剂的氧化还原性能。NO氧化实验结果表明Mn/CeO2-NS催化剂更好的氧化还原性能和更多的表面吸附氧物种有助于将NO氧化为N02,促进“fast SCR”反应的发生,从而提高了催化剂的低温活性。