氢气因其高热量、原料充足、清洁无污染等优点,被认为是一种可以替代化石燃料的新能源。电解水作为一种有前景的产氢技术,能够将可再生的能源水转化为化学能氢能。电解水反应通常由阴极的析氢反应(HER)和阳极的析氧反应(OER)组成,需要借助催化剂来实现高效的水分解。目前,运用广泛的催化剂是贵金属类电催化剂,但它们的高成本和稀缺性限制了其使用。因此,开发成本廉价、储量丰富和高性能的电催化剂是实现低成本产氢的关键。基于上述问题,本论文采用电化学调控策略优化材料结构,设计了如下几种高效的电解水催化剂:(1)通过锂离子嵌入层状MoS2发生的脱硫反应获得MoS2基面上的硫原子空位,提升其电催化活性。MoS2脱硫产生的原子空位被证实为析氢活性中心,不仅能降低氢吸附的自由能,而且可以加速基面上的电子转移,优化了 HER动力学。基于上述原因,具有硫空位的MoS2仅需200 mV的HER过电势就能达到10 mA cm-2的电流密度,Tafel斜率降低至65 mV.dec-1,性能相比原始的MoS2和其它优化的MoS2基材料有很大提升。(2)根据肖特基异质结概念设计了 CoMn/CoMn2O4作为碱性体系中尿素氧化和析氢反应的双功能催化剂,实现了用更易氧化的尿素氧化反应(UOR)代替析氧反应(OER)。CoMn/CoMn2O4特殊的肖特基异质结结构能够在界面处自发驱动电荷转移,促进反应物分子在催化剂表面的吸附和化学键断裂。CoMn/CoMn2O4在碱性溶液中表现出超低的半反应过电位,并且作为双功能催化剂在尿素辅助全解水时仅需1.51 V达到10 mA·cm-2的电流密度,稳定性良好。这一工作为打破电解水制氢技术受缓慢的阳极析氧反应(OER)限制的问题提供了 一种新策略。