三阶非线性光学(NLO)响应对全光开关、光信号处理和超快光通讯具有重要意义。对全光开关具有实际应用价值的材料必须在工作波段(1.3—1.6μm)具有大的非线性折射率、超快的响应和驰豫时间(皮秒或更短)、小的吸收损耗(非共振非线性)、好的环境稳定性和可加工性。π共轭有机化合物和聚合物作为一种新型的三阶NLO材料，已经进行了很多研究。如聚乙炔、聚亚苯基乙烯(PPV)及其衍生物，其缺点是缺乏良好的可加工性和持久的光稳定性。到目前为止，在通讯波段具有大的非共振非线性效应、皮秒级的响应时间和成膜性好的材料，未见报道。 金属有机配合物通过有机体系的π共轭电子与金属离子的d轨道的相互作用而形成更大的电子离域体系，而且有机体系与金属之间的电荷转移提高了电荷分离程度，从而增强了非线性效应，因此我们制备了系列金属有机配合物及有机配体的衍生物，研究金属离子的作用和影响，并通过氧化使共轭体系失去电子，研究共轭体系的影响。 本文采用多硫二硫烯作为有机共轭配体部分，过渡金属作为中心离子，该种类型的配合物作为有机导体、超导体得到了广泛的研究，而作为三阶非线性光学材料的研究相对较少。本文系统研究了从有机配体形成金属有机配合物，金属有机配合物进一步氧化，在整个过程中结构、光谱学性质与三阶非线性性质的变化。其内容主要有以下几个方面： 一、有机配体衍生物 制备了两种有机配体1，3-二硫-4，5-二硫醇-2-硫酮(dmit)衍生物，晶体结构数据表明，有机配体键长平均化，具有共轭体系的特征，晶体中没有重要的分子间近距离相互作用。UV-Vis-NIR光谱显示共轭部分在300nm附近的π→π~*跃迁峰。三阶非线性光学效应测量结果显示，由于该种衍生物的非线性响应较小，在测量条件下，未能观察到其三阶非线性响应。其中的特戊酰基衍生物可以作为一种新的dmit前体，实际上，本文中一直使用该衍生物作为有机配体的来源。而苯磺酰基衍生物不稳定，容易分解，其意义在于是第一个磺酰衍生物。