随着能源短缺和环境污染等问题的日益恶化,清洁能源的开发和利用迫在眉睫。光催化分解水技术具有经济、绿色、可控性强等优势,是获取清洁能源的理想渠道。在众多光解水催化剂中,石墨相氮化碳（g-C3N4）凭借简单的制备工艺、易调的能带结构和优异的化学稳定性,被认为是最有潜力的光催化剂之一。然而g-C3N4较窄的可见光响应范围以及较高的光生载流子复合率,导致其较低的光催化分解水效率。而且,由于较高的析氢和析氧过电位,导致g-C3N4在光催化系统中需添加Pt、Pd、Ru等贵金属和空穴牺牲剂降低光解水反应驱动力,但却增加了光催化系统的整体成本。本论文基于上述问题,通过负载廉价的金属氧化物、Co@NC复合物（碳化的ZIF-67）以及掺杂异质原子等方法对g-C3N4进行改性,制备了光吸收范围宽和无需贵金属的g-C3N4基光催化剂,系统研究了其光催化产氢性能,解析了产氢性能提升的机制。主要研究内容如下:为改善g-C3N4的可见光利用率,通过负载窄带隙金属氧化物拓宽g-C3N4的可见光吸收范围,促进其在宽光谱下的电荷激发,研究不同类型金属氧化物对复合光催化剂分解水制氢反应的影响。采用浸渍法和后期热处理,制备了α-Fe2O3/g-C3N4复合光催化剂。利用原位光沉积Pt的方法,构筑了α-Fe2O3-g-C3N4-Pt电子遂穿结构。探究了α-Fe2O3及电子遂穿结构对g-C3N4光解水性能的影响。结果显示,α-Fe2O3的引入不仅拓宽了g-C3N4基复合光催化剂的可见光响应范围而且促进了电子-空穴对的分离;尤其是形成的核-壳结构促使了更宽波长下的电子隧穿效应,使催化剂在700 nm单色光下的表观量子效率达到0.3%,宽光谱下的制氢效率显著提高。在此基础上,为了减少空穴牺牲剂的使用,选用p型半导体Mn3O4替换α-Fe2O3制备了Mn3O4/g-C3N4复合光催化剂。通过加强Mn3O4与g-C3N4之间的界面结合,构建Mn3O4/g-C3N4 PN结。探究了Mn3O4及PN结对g-C3N4光解水性能的影响。结果显示,Mn3O4的负载同样可以拓宽g-C3N4基复合光催化系统的光响应范围;PN结界面处的内建电场促进了Mn3O4与g-C3N4之间的电荷转移,提高了Mn3O4中光生电子的利用效率。同时p型半导体Mn3O4促进了空穴的流动,加速了水氧化反应进程。与单一g-C3N4相比,Mn3O4/g-C3N4复合光催化剂宽光谱下的制氢效率和全解水制氢效率都有显著的提高。通过负载导电性良好的Co@NC复合物,降低g-C3N4的析氢过电位,从而减少光解水制氢过程中贵金属助催化剂的使用。采用原位碳化ZIF-67的方法,制备了Co@NC/g-C3N4复合光催化剂。探究了Co@NC/g-C3N4复合光催化剂的物理化学性质。结果表明,高温缩聚过程中g-C3N4内部易形成氮空位,氮空位可以拓宽g-C3N4的可见光吸收范围;负载Co@NC后复合光催化剂还原能力增强,光生电荷分离效率显著提高,在无贵金属助催化剂时展现出优异的光解水制氢效率。综合以上研究结果,为了进一步提升g-C3N4的光催化活性,通过掺杂异质原子调整g-C3N4的能带结构,提高单一g-C3N4的可见光转换效率。采用浸渍法和后期热处理,制备了Mo、S共掺杂的多孔g-C3N4纳米片（Mo/S/g-C3N4）。探究了Mo、S掺杂对g-C3N4光催化活性的影响。结果显示,硫粉的升华促进了多孔纳米片的形成,提高了g-C3N4的比表面积;Mo、S共掺杂的g-C3N4纳米片可见光吸收能力增强,带隙能降低,光生电荷分离效率提高,析氢过电位减小。在无贵金属助催化剂时,Mo/S/g-C3N4在500 nm单色光下的表观量子效率仍然可达0.09%,与原始g-C3N4相比可见光转换效率明显提高。