负氢离子广泛存在于多种生物的生化反应过程当中，并在其中充当如抗氧化剂、能量载体等重要的角色。作为负氢离子的载体，负氢给体化合物因其拥有多种重要的特性而受到了科学家们的关注。人工合成的咪唑杂环负氢给体化合物是有机负氢给体化合物的一种，它在化学及生物化学中有很多重要的应用如：在仿生化学中充当天然负氢给体四氢叶酸的模拟化合物、充当储氢材料、在化学合成中充当还原剂、充当探针分子以探索生命体内反应的机制等。虽然目前对它的合成及应用已有很多的研究报道，但是对其基本物理化学性质的研究如：分子结构、立体化学，尤其是对负氢解离能力及其影响因素等方面的研究还显得很是不足。实际上，这些基本物理化学数据的缺失给此类负氢给体化合物的进一步应用，新型负氢给体化合物的设计合成乃至整个有机负氢化学的发展带来很大的障碍。　　 为了解决以上问题，本论文做了以下工作：　　 第一章中，简要介绍了量子化学计算的起源、发展、基本原理及应用，综述了几种常见的量子计算方法及基组。　　 第二章中，首先简单介绍了氢在化学及生物化学反应中的转移方式；其次从分类、特点和应用方面对负氢给体化合物做了简单的介绍；最后综述了负氢给体化合物的研究状况并在此基础上提出了本论文的设计思路和拟解决的问题。　　 第三章中，首先，在与实验值对比的基础上优化出一套计算方法即：MP2/6-311++G(d，p)//B3LYP/6-31+G(d)结合IEFPCM溶剂模型及UAO孔穴的计算方法，该方法能够较为精确的计算咪唑类负氢给体在乙腈溶液中的负氢解离焓；其次，有目的地设计了21种咪唑负氢给体并在此基础上计算了其在气态及乙腈溶液中的负氢解离焓；最后，系统地分析总结以上得出的数据并量化地评估了影响咪唑类负氢解离焓的各种因素包括：取代基效应、体系释放负氢后的芳构化能力、咪唑环2位碳上的苯基对前线轨道的贡献程度、体系NBO电荷的分布情况以及溶剂化效应等。　　 第四章中，使用前章优化所得的计算方法，进一步计算了一系列远端取代基修饰的咪唑类负氢给体化合物在气相及乙腈溶液中释放负氢的能力。首先，根据计算结果总结了经过远端取代基修饰后各个负氢给体化合物的负氢解离焓变化：1H为5.3 kcal/mol、7H为12.1 kcal/mol(R1，R2变化)及2.4 kcal/mol(R3变化)、22H为15.4 kcal/mol、23H为11.9 kcal/mol，并由此得出取代基在不同位置时对咪唑类负氢给体的负氢解离能力影响的大小；其次，得出了五个咪唑类负氢给体化合物在乙腈溶液中的负氢解离焓与Hammett取代基常数□的方程。　　 第五章，总结了以上各章计算咪唑类负氢给体化合物在气相及乙腈溶液中负氢解离能力的结果以及各种效应的具体分析。这些数据和结论，对于人们认识咪唑类负氢给体解离负氢离子的机理、了解它们在生物及化学反应中的作用机制、设计新型的负氢给体化合物、进一步开发其应用范围都有着积极的意义，有利于有机负氢化学的发展。