【摘 要】
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Cu2Zn Sn（S,Se）4（CZTSSe）薄膜的组成元素储量丰富、安全无毒,目前受到了越来越广泛的关注。采用溶胶-凝胶法制备前驱体薄膜后经高温硒化过程得到CZTSSe薄膜是一种通用的光伏技术路线。国内外研究者们对溶胶-凝胶法制备的CZTSSe薄膜太阳电池进行了多年研究并且取得了丰富的理论与实验经验,但其转换效率仍与其理论转换效率有着较大差距。本文以制备高效环保、低成本的CZTSSe薄膜太阳电池
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Cu2Zn Sn（S,Se）4（CZTSSe）薄膜的组成元素储量丰富、安全无毒,目前受到了越来越广泛的关注。采用溶胶-凝胶法制备前驱体薄膜后经高温硒化过程得到CZTSSe薄膜是一种通用的光伏技术路线。国内外研究者们对溶胶-凝胶法制备的CZTSSe薄膜太阳电池进行了多年研究并且取得了丰富的理论与实验经验,但其转换效率仍与其理论转换效率有着较大差距。本文以制备高效环保、低成本的CZTSSe薄膜太阳电池为目标,针对CZTSSe吸收层材料性能调控开展研究。首先介绍了CZTSSe薄膜的低成本制备工艺以及整个电池器件的制备过程,优化了吸收层的制备工艺,探讨了原子层沉积（ALD）生长Al2O3对CZTSSe薄膜器件的缺陷控制。之后探索了在吸收层中以不同方式引入阳离子Ag对光伏器件性能的影响,构造了吸收层表面的N型层以及Ag元素的前梯度分布,最终制备出转换效率为12.8%（有效面积）的CZTSSe薄膜太阳电池。最后研究了碱金属Na掺杂CZTSSe薄膜电池后使得效率提升的物理机制。具体如下:研究了溶胶-凝胶法制备CZTSSe薄膜的工艺。前驱溶液的投料量和后高温硒化过程中的硒量是得到高质量吸收层薄膜的重要参数,所以对药品的投料量和硒量进行了调控与优化。发现当前驱溶液的投料比Cu/（Zn+Sn）为0.80,Zn/Sn为1.10时,得到了单相和结晶良好的CZTSSe吸收层薄膜。在0.5g硒量的制备条件下获得了最佳的薄膜太阳器件,其最高转换效率为9.7%,这对制备高效率CZTSSe太阳电池意义重大,也为后续工作的开展打下了良好的基础。CZTSSe薄膜太阳电池中大量分布的缺陷和缺陷簇是导致器件复合增加,开路电压降低的原因之一。本文研究了ALD-Al2O3对CZTSSe薄膜太阳电池性能及缺陷的调控。分别研究了Al2O3的厚度和生长温度对CZTSSe薄膜及电池的影响,并在此基础上分析了器件性能改善的物理机制。研究发现在引入ALD-Al2O3后薄膜内的Sn2+减少、Sn4+增加,这抑制与Sn2+相关的深能级缺陷的形成;器件中的Cu Zn替位缺陷也得到了极大的抑制。同时吸收层内部和前界面处的复合均减小,载流子寿命均增加。最终制备出了最高转换效率为11.0%的掺杂Al2O3的CZTSSe薄膜器件,其开路电压(VOC)可达483.5 m V。阳离子掺杂和能带工程是实现高效薄膜光伏器件的重要方法。本文提出了一种新颖的Ag掺杂策略,即在Cu2Zn Sn S4（CZTS）前驱体薄膜上采用原子层沉积制备超薄的Al2O3膜,之后通过旋涂法制备N型的Ag2Zn Sn S4（AZTS）,然后经过常规的高温硒化过程。最终成功控制了Ag元素的分布,并且在锌黄锡矿结构的薄膜中实现了吸收层表面N型层的构建。薄膜太阳电池性能明显改善,得到了12.8%（有效面积）的转换效率,其开路电压损失(VOC,def)为0.546 V。另外,对效率提升的原因进行了物理表征,分析发现吸收层的表面存在N型层及Ag的梯度分布。它不仅具有优异的载流子输运特性、抑制光生电子-空穴的复合,而且还通过增加耗尽区的宽度来增强载流子的分离,从而使VOC和短路电流密度均明显增加。碱金属处理是实现高效太阳电池的一种优化策略。本文研究碱金属Na掺杂CZTSSe薄膜太阳电池使得转换效率提升的物理机制。研究发现适量的Na掺杂可明显提升吸收层的结晶质量,同时改善异质结界面属性并减小在Cd S缓冲层中的光学损耗。基于实验上Na掺杂CZTSSe薄膜太阳电池引起的吸收层带隙的展宽、载流子浓度的增加和缓冲层厚度的减薄这三个变量进行了模拟仿真:开路电压的增加受到载流子浓度和带隙的共同影响,这两者的增加都会增大准费米能级之差(EFn-EFp)。而短路电流密度的变化是Cd S厚度的减薄和载流子浓度增大的综合作用的结果。前者增强了太阳电池的短波响应,后者则减弱了长波响应,而Cd S的厚度起着更加重要的作用,因此器件最终的JSC从32.7 m A/cm~2增加到了33.9 m A/cm~2。
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