【摘 要】
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多孔有机聚合物（POPs）是一类由官能度大于2的有机构筑单元通过共价键连接而形成的具有微孔或介孔结构的高分子材料。POPs具有比表面高、密度低、物理/化学稳定性好以及结构可调等特点,因此POPs在气体分离与存储、异相催化以及能源存储与转化等领域具有广阔的应用前景。近年来,POPs在放射性碘吸附方面的应用引起了人们的广泛关注,因为核废料中放射性碘的处理是一重大环境问题,放射性碘的高效捕获对人类健康和
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多孔有机聚合物（POPs）是一类由官能度大于2的有机构筑单元通过共价键连接而形成的具有微孔或介孔结构的高分子材料。POPs具有比表面高、密度低、物理/化学稳定性好以及结构可调等特点,因此POPs在气体分离与存储、异相催化以及能源存储与转化等领域具有广阔的应用前景。近年来,POPs在放射性碘吸附方面的应用引起了人们的广泛关注,因为核废料中放射性碘的处理是一重大环境问题,放射性碘的高效捕获对人类健康和环境保护均具有重要意义。众多研究结果表明,在POPs中引入π-共轭结构、N=N/-NH2/-OH基团以及N、S和O等杂原子,有利于增强POPs与碘之间的亲和力,因而提高其碘吸附量。基于此,本论文合成了两类含三苯基咪唑基团的POPs,并对其吸碘性能进行了详细研究。主要研究内容如下:（1）Yamamoto偶联反应合成三苯基咪唑基POPs及其碘吸附性能研究。分别以2,4,5-三（4-溴苯基）-1-乙基-1H-咪唑（TI-Et）和2,4,5-三（4-溴苯基）-1-丁基-1H-咪唑（TI-Bu）为构筑单元,采用Yamaoto偶联反应合成了PTI-Et和PTI-Bu两种新型含三苯基咪唑基团的POPs。N2等温吸附脱附测试结果表明,PTI-Et和PTI-Bu的比表面积和孔容分别为833 m2g-1和0.76 cm3g-1以及469 m2g-1和0.36 cm3g-1。由于二者较高的比表面积且富含π-共轭结构和咪唑基团,PTI-Et和PTI-Bu的蒸气碘吸附量可分别达到3.92 g g-1和3.63 g g-1;而溶液碘吸附量则可分别达到1372 mg g-1和1015 mg g-1。聚合物的溶液碘吸附符合准二级动力学和Freundlich等温吸附模型。此外,Raman光谱研究结果证实PTI-Et与碘之间形成了电荷转移络合物,吸附碘以I3-和I5-形式存在。（2）重氮偶联反应合成偶氮连接的三苯基咪唑基POPs及其碘吸附性能研究。以对乙酰氨基苯甲醛为原料,经安息香缩合、Debus咪唑成环和脱保护等反应合成了4,4’,4’’-（1H-咪唑-2,4,5-三基）三苯胺（TIA）和4,4’,4’’,4’’’-（1,4-亚苯基双（1H-咪唑-2,4,5-三基））四苯胺（DTIA）两种单体。随后分别与对苯二酚（HQ）间苯三酚（PG）经重氮偶联反应合成了TIA-HQ、TIA-PG和DTIA-HQ三种通过N=N键连接的含三苯基咪唑基团的POPs。三种聚合物的比表面积和孔容分别在83-493 m2g-1以及0.22-1.24 cm3g-1范围内。由于它们的比表面积较小,其蒸气碘吸附量约在1.89-2.13 g g-1范围内,而溶液碘吸附量则在979-1031 mg g-1范围内;其中溶液碘的吸附遵循准二级动力学和Freundlich等温吸附模型。
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