【摘 要】
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本研究采用三嵌段共聚物聚乙醚-聚丙醚-聚乙醚(EO20PO70EO20，P123)为有机模板剂合成了介孔TiO2及原位掺杂La3+和Ce3+的介孔TiO2载体，用沉积-沉淀法制备出一系列负载型Au/TiO2及掺杂La3+和Ce3+的Au/TiO2催化剂。考察了反应液pH值、焙烧温度、La3+和Ce3+的掺杂量等对催化剂催化性能的影响。以CO的催化氧化为探针反应，确定最优化的制备条件。结果表明：反应
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本研究采用三嵌段共聚物聚乙醚-聚丙醚-聚乙醚(EO20PO70EO20，P123)为有机模板剂合成了介孔TiO2及原位掺杂La3+和Ce3+的介孔TiO2载体，用沉积-沉淀法制备出一系列负载型Au/TiO2及掺杂La3+和Ce3+的Au/TiO2催化剂。考察了反应液pH值、焙烧温度、La3+和Ce3+的掺杂量等对催化剂催化性能的影响。以CO的催化氧化为探针反应，确定最优化的制备条件。结果表明：反应液的最佳pH值为8；Au/TiO2适宜的焙烧温度是200～300℃；La3+或Ce3+的最佳掺杂量为0.50％(La/Ti或Ce/Ti摩尔比)。活性评价结果表明，掺杂0.50％La3+的Au/TiO2(记作Au/0.50％La-TiO2)和掺杂0.50％Ce3+的Au/TiO2(记作Au/0.50％Ce-TiO2)具有最佳的活性和最高的热稳定性。对450℃焙烧的Au/0.50％La-TiO2和Au/0.50％Ce-TiO2催化氧化1％CO进行测试，催化剂在54℃下连续反应7h，CO的转化率始终是100％。
本文运用N2吸附/脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱、高分辨电镜技术和X射线能量分散谱对催化剂的结构与形貌进行了表征。纯TiO2具有较大的比表面积(102.5m2/g)和均一的介孔结构(～4.1nm)，掺杂0.50％的La3+后，TiO2的比表面积增大到121.8m2/g，孔径增大到4.9nm；掺杂0.50％的Ce3+后，TiO2的比表面积增大到120.6 m2/g，孔径增大到9.7nm。450℃焙烧后，Au/TiO2的介孔结构已部分被破坏，而Au/0.50％La-TiO2和Au/0.50％Ce-TiO2仍能保持较均匀的介孔结构；Au/TiO2表面的Au主要以金属态存在，而Au/0.50％La-ZiO2和Au/0.50％Ce—TiO2表面除Au0外，均还有少量Au2O3物种。400℃焙烧后，Au/TiO2上金晶粒尺寸在6～8 nm范围，而Au/0.50％La-TiO2上金晶粒尺寸在5 nm左右；450℃焙烧后，Au/TiO2上金晶粒尺寸超过了20nm，而Au/0.50％La—TiO2和Au/0.50％Ce-TiO2的金晶粒尺寸仅在8～9nm范围内。400℃及以下温度焙烧的Au/TiO2、Au/0.50％La-TiO2和Au/0.50％Ce-TiO2均显示出很好的CO氧化活性，室温下就能将CO完全氧化。但是，经450℃焙烧后，Au/TiO2催化剂上CO完全氧化的温度达到86℃，而在Au/0.50％La-TiO2和Au/0.50％Ce-TiO2上仅为53℃和54℃。适量La3+或Ce3+的掺杂有效抑制了纳米金晶粒在高温下的烧结和聚集，使催化剂具有较高的活性和热稳定性。
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