介孔材料负载Rh金属催化剂的制备和催化性能的研究

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目前,均相催化剂大量应用于工业生产中,但是均相催化剂在反应中难以分离而且无法重复利用,其中一些均相催化剂中含有的有机化合物和金属会带来环境污染,这不符合绿色化学的要求。经年来,科研工作者通过大量工作将均相催化剂固载化,很好地解决了上面的问题。介孔材料由于其高度有序且均一的孔道结构,大的比表面积可以保证均相催化剂的高度分散,而且其表面及孔道中具有大量的硅羟基,易于功能化,是固载均相催化剂的优良载体。我们成功地将均相的催化剂分别固载到两类介孔材料上,探讨了它们的催化性能。(1)我们将均相Ts-DPEN-Cp*-Rh催化剂固载到周期介孔有机硅材料(PMO)材料上,制备了PMO-Ts-DPEN-Cp*-Rh催化剂,并将催化剂应用到水相中芳香酮的不对称氢转移反应。结果显示该催化剂保有均相催化剂的的活性,但其对映选择性由于其手性微环境的改变略有降低,但循环使用6次后,仍然保有一定的活性。(2)我们将均相催化剂通过不同方式固载到SBA-15材料上,制备了五种SBA-15固相催化剂,将其应用到水相中芳香酮的不对称氢转移反应,研究其催化活性,催化剂具有较高的活性,且在循环使用7次后仍然保有一定活性。
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