论文部分内容阅读
二维材料因其独特的力、热、光、电、磁性质,吸引了人们极大的研究兴趣。而这些优异的性能要归结于其独特的二维特征和新颖的层间相互作用。探索这类材料中的元激发,包括电子、声子、激子和等离基元及其相互作用,是理解和调控二维材料光电器件的基础。基于此,本论文通过第一性原理计算、拉曼光谱等手段系统研究了近年来被认为具有潜在应用价值的一系列二维材料及其异质结,并利用微纳加工技术制备了基于二维材料的微纳光电器件,着重讨论了二维材料中的电子、激子、声子及其相互耦合效应等对器件光电性质的影响。论文的工作主要分为以下五部分内容:(1)石墨烯/黑磷异质结界面的电子强耦合。基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了石墨烯/黑磷异质结的电子性质。结果表明,异质结的形成致使电荷从石墨烯转移到黑磷,且在能带结构中存在不同大小的带隙,说明在层间相互作用非常弱的范德瓦尔斯异质结中存在电子强耦合作用。为此,我们建立了紧束缚哈密顿量模型,并结合布洛赫波波函数的电荷密度对称性,研究发现了特定K点处石墨烯和黑磷层间的布洛赫波共振,解释了在范德瓦尔斯异质结中电子强耦合存在的原因。这项工作增进了对二维材料范德瓦尔斯异质结层间相互作用和组成机理的理解,有助于进一步优化其在纳米电子和光电子领域的应用。(2)铟硒溴的晶格动力学。首次针对新型二维三元层状半导体材料:铟硒溴(In Se Br)的拉曼光谱以及激子-声子耦合展开研究。通过线性偏振分辨的拉曼散射实验,发现铟硒溴中存在三种拉曼模式,包括两个Alg模式和一个Eg模式。同时,结合变温拉曼散射实验和基于密度泛函理论的第一性原理计算,发现少层铟硒溴中出现了激子-声子强耦合现象。该结果为二维三元层状半导体材料的新型光电器件的开发和工程设计提供了理论依据。(3)红磷的各向异性拉曼光谱。实验发现一维范德瓦尔斯直接带隙半导体红磷拥有巨大的光学各向异性和量子效率。我们通过偏振分辨的拉曼光谱、光致发光光谱和三次谐波的测量,研究了红磷的各向异性特性。红磷的激子量子效率和三阶非线性效应与常见的二维材料相比,分别增强了40倍和100倍。红磷中异常大的光学各向异性和巨大的量子效率的并存将会为新技术创新做出巨大的贡献。(4)基于二维材料的表面增强拉曼散射。研究二硫化钨和石墨烯对于有机染料分子罗丹明6G(R6G)表面拉曼散射的增强作用。通过同等条件的浸泡,使R6G吸附在二硫化钨和石墨烯表面。首先,发现二硫化钨表面R6G的拉曼峰明显增强。分别通过改变激发光波长、二硫化钨层数、R6G浓度检测R6G的拉曼增强效果。结果发现,在激发光波长为532 nm时,即与单层二硫化钨的B激子峰相近时,其增强幅值最高,说明激子-声子耦合能够显著增强R6G拉曼信号。其次,分别测试在不同激发光波长、不同石墨烯层数、不同R6G浓度时石墨烯表面R6G的拉曼光谱。结果发现,单层石墨烯对于R6G的拉曼光谱有明显的增强,但不随激发光波长的变化而改变,表明石墨烯表面R6G的表面增强拉曼散射的原因是光诱导的电荷转移。(5)二维材料光电器件的制备与表征。首先,制备了石墨烯场效应晶体管和石墨烯调制器,表征基于石墨烯的场效应管,并用以实现石墨烯的拉曼调制。石墨烯拉曼的G峰峰位强烈依赖于栅极电压,而2D峰正好相反。其次,制备了1T相二硫化钽场效应晶体管,从光学和电学两个方面观测到了1T相二硫化钽的电荷密度波相变。