单过硫酸盐（PMS）是一种新兴的绿色氧化剂,具有适应p H范围广和易存储运输等特点,因而在高级氧化领域受到广泛的关注。相比于均相催化剂,碳钴复合催化剂在保持了活化单过硫酸盐高活性的同时,具备更易回收、更加环境友好的特性,在有机污染物控制领域具有广阔的应用前景。为进一步开发碳钴复合多孔催化剂的应用潜力,有必要对其构效关系进行深入的研究。本文介绍了单过硫酸盐活化的方法,重点评述了不同催化剂在活化单过硫酸盐降解有机污染物方面的研究进展。针对常用的碳钴复合催化剂活性容易受到环境中共存物质抑制的问题,制备了基于自由基机制的CoFe₂O₄/石墨烯复合气凝胶和基于非自由基机制的磁性氮掺杂多孔碳两种多孔碳钴复合催化剂,通过扫描电镜、比表面积分析、X射线衍射、X射线光电子能谱等方法对材料的形貌、结构和组成进行表征,研究了催化剂活化单过硫酸盐降解有机污染物的催化动力学,重点探讨了其反应机理和构效关系。研究结果为新型碳钴复合催化剂的设计和开发以及相关的机理研究提供了技术支持和理论依据。本文的主要创新点及研究结论如下:（1）利用石墨烯气凝胶作为CoFe₂O₄纳米颗粒的负载体,实现单过硫酸盐的高效活化,并阐释其自由基反应机理和构效关系。相比于传统的粉末状载体,石墨烯气凝胶载体具有宏观块状结构,能够避免粉末催化剂易在水中沉降堆积的问题,同时具有优异的可回收性能。气凝胶巨大的比表面积有利于CoFe₂O₄纳米颗粒（NPs）的有序分散,内部丰富的孔结构可为底物提供质量传输通道。在活化单过硫酸盐降解污染物方面,复合气凝胶的催化活性明显高于单独CoFe₂O₄纳米颗粒,它在60分钟时对苯酚的去除率为100%,高于CoFe₂O₄ NPs对苯酚80.7%的去除率。而且复合气凝胶可以通过简单的热处理来恢复83.0%的活性,但是CoFe₂O₄NPs在同样方式处理后,其性能仍只有原来的32.9%。由于丰富的多孔结构,腐殖酸对污染物氧化去除几乎没有抑制作用,此外,氯离子有明显的促进作用。研究发现Co原子是该复合气凝胶活化单过硫酸盐产生自由基的活性中心。（2）利用金属框架材料和氧化石墨烯为前体制备得到磁性氮掺杂多孔碳催化剂,探明了石墨型氮是主要的活性中心,揭示了其活化单过硫酸盐降解有机污染物的非自由基反应机理和构效关系。金属框架材料中的金属元素不仅能在合成过程中促进碳化,而且能够赋予催化剂磁性以提高其回收性能。氧化石墨烯的添加促进磁性氮掺杂多孔碳催化剂形成紧密的石墨烯基多孔结构,提高其石墨化程度,这有利于提高活性位点的分散性和催化剂的电子转移能力,从而实现对有机污染物的快速降解。例如1%的氧化石墨烯添加后,该催化剂能够在10分钟内活化单过硫酸盐降解97.1%的苯酚,同时总有机碳含量（TOC）去除率达到了76.9%。揭示了电子传递的非自由基机制是其活化单过硫酸盐降解有机污染物的主要机制,而石墨型氮是主要的活性中心。由于非自由基的反应机制,氯离子和腐殖酸对污染物的去除影响很小,因此该催化剂在处理复杂水体中污染物方面具有巨大的潜力。