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分子筛材料广泛用于吸附分离和多相催化等领域中。近年来,液相选择性吸附以及生命科学的潜在应用等新领域均要求研制分子筛新材料。本文针对环境净化和医疗保健的需求研制新功能介孔分子筛材料,侧重于表面改性研究。介孔硅分子筛材料缺乏吸附活性位、使其难以在复杂环境里发挥选择性吸附功能,其它组分的竞争性吸附也妨碍着对于靶标分子的捕获;鉴此我们针对潜在应用的特殊需求,选择特定基团以修饰介孔硅分子筛材料的表面性质,提高纳米孔道的利用率。结合原位红外、TG-MS和NMR技术,系统表征了表面修饰后的分子筛材料,剖析材料结构-性能之间的关联。主要研究内容如下:1.研制高效环境净化功能材料,系统研究沸石和介孔硅基材料在烟丝浸取液中对于亚硝胺的吸附,考察孔径、硅铝比以及阳离子等因素在沸石吸附过程中的作用。我们尝试引入铝物种来弥补纯硅介孔材料缺乏活性位的弱点,采用原位合成和固态研磨等不同合成方法制备含铝介孔MCM-41材料,评价它们对于烟丝浸取液中亚硝胺的吸附作用,并探究铝物种修饰量、状态以及分散程度等诸多因素对于所得材料吸附性能的影响。2.对于水溶液里烟草特有亚硝胺(TSNAs)的选择性吸附,分子筛材料的憎水性表面至关重要。分别采用共聚缩合法和后负载法将有机硅3-氯丙基三乙氧基硅烷(CPTES)修饰固载在介孔硅分子筛的孔道内;同时将铝物种引入到介孔材料的骨架内以提高对于亚硝胺的吸附能力。氯丙基修饰后含铝介孔硅基材料能够吸附去除烟丝浸取液中约70%的TSNAs,去除率远高于传统吸附剂活性炭;提供了一种提高分子筛材料液相吸附选择性的策略。3.将乙烯基三乙氧基硅烷(VTES)作为有机添加剂,通过相转变过程制备具有立方相Ia3d结构对称性的介孔硅材料。VTES在合成过程中不仅仅是作为有机修饰基团,更为重要的是能够影响阳离子表面活性剂和硅的低聚体之间的相互作用,进而调变胶束的表面电荷密度来控制表面活性剂的堆积以制备所需介孔结构。考察了不同VTES用量、体系pH值,陈化温度和陈化时间等因素对介孔结构形成的影响,提出了立方相la3d结构的形成机理。此外,还评价了所得介孔新材料在气相吸附苯酚和液相吸附苯丙氨酸方面的性能。4.针对沸石缓释NO在循环系统难以应用的弱点,提出消化系统给药、酸致缓释的新策略。选择沸石的骨架结构、辅以表面修饰来调节NO的酸致释放量;考察酸溶液pH值、温度、固液比以及释放时间等因素对于NO释放量的影响,以探讨经水蒸气饱和后沸石的NO释放机理。采用原位FTIR技术,我们发现酸溶液中形成的亚硝酸根实际上是一种有利于NO存储和缓释的活性物种。5.拓展分子筛纳米孔道的利用率,使之兼有缓释药物和选择性吸附的双功能,即在人体胃液里缓释NO并去除亚硝胺。考察了各种分子筛材料经3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)修饰后在模拟胃液中释放NO及捕获亚硝胺的性能:原位FTIR实验表明,大量NO能被吸储在APTES修饰材料上,有机氨丙基基团修饰显著提升了酸溶液中的NO释放量。介孔沸石综合了分级结构的优势,氨丙基基团被可控地固载在介孔孔道,而沸石微孔则保持畅通,修饰后表现出优异的NO释放和亚硝胺捕获能力。6.利用温度控制介孔原粉中胶束柔软性的变化、进而开关相应的纳米空间,实现在特定温度控制下客体分子的储存和释放。采用不同表面活性剂、合成制备出系列具有不同结构对称性的介孔原粉,并使用两种代表性分子NO和薄荷醇作为客体分子、验证胶束温控开关效应。不同温度下原粉材料预吸附客体分子后,经过室温储存一段时间,随后再检测原粉在工作温度下释放客体分子的能力,证实胶束温控吸储-释放客体分子特性。