新型薄膜钙钛矿太阳电池因其高效、价格低廉、制备工艺简单等优势成为光伏领域中最具有发展潜力以及应用前景的太阳电池技术。目前,其实验室器件的认证效率已达到25.2%,可与商业化硅基太阳电池相媲美。然而钙钛矿薄膜及其相应器件在水、氧、热、光等外界条件下的不稳定性大大限制了其商业化应用。使用锡基钙钛矿替换传统铅基钙钛矿可以有效降低铅的生物毒性带来的环境污染,但薄膜形貌难以控制和易被氧化的问题使其与铅基钙钛矿器件之间依然存在很大差距。本文围绕提高钙钛矿太阳电池的效率以及稳定性展开研究,旨在通过添加剂工程实现钙钛矿薄膜形貌、载流子输运、本征疏水性的协同调控,以解决高效钙钛矿光伏器件所面临的稳定性问题。有机-无机杂化钙钛矿太阳电池的性能在外界水氧环境和高温条件影响下极易发生衰减,水氧在晶界的渗入以及钙钛矿内部离子的迁移是制约其长期高效稳定运行的两大主要因素。本文首次将氟化的苝酰亚胺分子N’N-二(1,1,1,2,2,3,3,4,4-氟取代-6-十二烷基)-3,4,9,10-苝二酰亚胺(F-PDI)引入到钙钛矿薄膜晶界中,以同时提高器件的光伏性能和湿热稳定性。功能型F-PDI分子填充在钙钛矿晶界和薄膜表面可起到缺陷钝化效果,并且其刚性π共轭平面可以促进电荷在晶界的传输。此外,氟的疏水性使钙钛矿薄膜免受水分侵蚀,F-PDI与钙钛矿间的强氢键作用可以固定甲胺离子以抑制其发生内部迁移。最终,优化器件获得了高达19.26%的能量转换效率(PCE),并在相对湿度约为50%的空气中老化30天或高温热处理(85℃)24小时后还能够保持初始效率的80%,呈现出卓越的湿度稳定性和热稳定性。导电疏水分子F-PDI的引入可调控甲脒基碘化锡(FASnI3)薄膜的形貌、晶体取向、及其与相应器件的环境稳定性。研究表明,F-PDI中羰基可提供孤对电子与钙钛矿中未配位的锡原子螯合,进而钝化内部缺陷态提升钙钛矿薄膜质量。在钙钛矿薄膜生长过程中引入的F-PDI诱导了晶粒在垂直方向上生长,增大了钙钛矿晶粒尺寸。同时,存在于FASnI3薄膜晶界中的F-PDI可以作为电荷传输媒介,促进载流子在晶界和界面的有效输运,有效提升器件的光电性能。这些有利因素使得FASnI3器件的光电性能得到显著提高,并获得了 7.36%的PCE。此外,疏水的F-PDI在钙钛矿晶界及界面的分布阻挡了氧气的渗入并大大提升了钙钛矿薄膜的本征疏水性。最终,经F-PDI优化的器件在未封装的情况下,于相对湿度约为50%的空气中暴露10个小时后依然能够保持近70%的原始效率。